Analyse der chemischen Zusammensetzung von Eis- und Wolkenresiduen mittels Einzelpartikel-Massenspektrometrie und Charakterisierung von Aerosolpartikeln aus anthropogenen und natürlichen Quellen

Aerosolpartikel haben einen großen Einfluss auf den Strahlungshaushalt der Erde, da sie diesen auf zweierlei Weise beeinflussen können: direkt und indirekt. Unter dem direkten Einfluss versteht man Streuung, Absorption oder Emission von Sonnen- und Wärmestrahlung durch die Aerosolpartikel selber. Der indirekte Einfluss beruht auf der Wirkung der Partikel als Eis- oder Wolkenkondensationskeim. Die Fähigkeit, als Wolkenkondensationskeim bzw. Eiskeim zu dienen, ist einerseits von der Größe und andererseits von der chemischen Zusammensetzung (insbesondere der Löslichkeit) abhängig. Im Rahmen dieser Arbeit wurde während zwei Feldmesskampagnen (ACRIDICON-Zugspitze Kampagne 2012 und INUIT-JFJ Kampagne 2013) eine größenaufgelöste Analyse der chemischen Zusammensetzung von Eis- und Wolkenresiduen im Vergleich zum Hintergrundaerosol mithilfe des Einzelpartikel-Massenspektrometers ALABAMA (Aircraft-based Laser Ablation Aerosol Mass Spectrometer) durchgeführt. Zur Extraktion der Residuen aus den Wolken wurde das Massenspektrometer mit einem virtuellen Gegenstromimpaktor (CVI) kombiniert. Zusätzlich wurden zur genaueren Charakterisierung von atmosphärisch relevanten Aerosolpartikeln zwei umfangreiche Laborstudien durchgeführt. Zur Charakterisierung der Aerosolpartikel wurden verschiedene Partikeltypen natürlichen und anthropogenen Ursprungs im Hinblick auf ihr spezifisches Fragmentierungsmuster untersucht, deren resultierenden partikeltypischen Markerpeaks im Folgenden auf unbekannte Aerosolzusammensetzungen Anwendung finden sollen. Die Ergebnisse der Klassifizierung der partikelspezifischen Markerpeaks wurden auf die Datensätze der ACRIDICON-Zugspitze Kampagne und der INUIT-JFJ Kampagne angewendet. Bei der ACRIDICON-Zugspitze Kampagne lag der Fokus auf der Analyse der Wolkenresiduen und bei der INUIT-JFJ Kampagne wurden neben dem Hintergrundaerosol Eisresiduen analysiert. Die Ergebnisse aus beiden Feldmesskampagnen haben gezeigt, dass das Hintergrundaerosol von gealtertem Material dominiert wird, welches sich durch das Vorhandensein von sekundärem organischem und anorganischem Material auszeichnet. In Übereinstimmung mit vorangegangenen theoretischen und experimentellen Studien konnte gezeigt werden, dass die chemische Zusammensetzung von Wolkenresiduen von leicht löslichem, sekundären anorganischen Material (Sulfat- und Nitratverbindungen) dominiert wird, wohingegen bei Eisresiduen primäre Substanzen, wie Biopartikel, Staub und Seesalz überwiegen.Aerosol particles have a high impact on the solar radiation budget, because they can influence it in two different ways: an indirect and a direct effect. The direct effect describes the scattering, absorption and emission of solar and terrestrial radiation by aerosol particles themselves. The indirect effect is that aerosol particles can act as ice nucleating or cloud condensation particles. The ability of particles to act as cloud condensation nuclei or ice nucleating particles depends, on the one hand, on the size of the particles and, on the other hand, on the chemical composition (especially the solubility). Within this work, a size dependent analysis of the chemical composition of ice and cloud residuals in comparison to the background aerosol was done using the single particle mass spectrometer ALABAMA (Aircraft-based Laser Ablation Aerosol Mass Spectrometer) during two field measurement campaigns (ACRIDICON-Zugspitze campaign 2012 and INUIT-JFJ campaign 2013). For the extraction of the residuals from the cloud, the mass spectrometer was connected with a counterflow virtual impactor (CVI). Additionally, two extensive laboratory studies were done to characterize atmospherically relevant aerosol particles. Therefore, different particle types of natural or anthropogenic origin were studied with respect to their specific fragmentation patterns. Hereinafter, the resulting characteristic markerpeaks of each particle type will be applied to unknown aerosol compositions. The results of the classification of the characteristic markerpeaks have been applied to the data sets of the ACRIDICON-Zugspitze campaign and the INUIT-JFJ campaign. The aim of the ACRIDICON-Zugspitze campaign was the analysis of cloud residuals and during the INUIT-JFJ campaign ice residuals were measured in comparison to the background aerosol particles. Both field campaigns show that the background aerosol particles are dominated by aged material, which is characterized by the presence of secondary organic and inorganic material. According to previous theoretical and experimental studies the chemical composition of the cloud residuals is dominated by easily soluble, secondary material (sulfate and nitrate compounds), whereas ice residuals are predominantly of primary material, like biological particles, dust and sea salt