Spectroscopic investigations of functional bulk and thin film Heusler alloys

Functional and smart materials have gained large scientific and practical interest in current research and development. The Heusler alloys form an important class of functional materials used in spintronics, thermoelectrics, and for shape memory alloy applications. An important aspect of functional materials is the adaptability of their physical properties. In this work functional polycrystalline bulk and epitaxial thin film Heusler alloys are characterized by means of spectroscopic investigation methods, X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) and energy dispersive X-ray analysis (EDX). With EDX the homogeneity of the samples is studied extensively. For some cases of quaternary compounds, for example Co2(MnxTi1−x)Sn and Co2(Mn0.5Dy0.5)Sn, an interesting phase separation in two nearly pure ternary Heusler phases occurs. For these samples the phase separation leads to an improvement of thermoelectric properties. XMCD as the main investigation method was used to study Co2TiZ (Z = Si, Sn, and Sb), Co2(MnxTi1−x)Si, Co2(MnxTi1−x)Ge, Co2Mn(Ga1−xGex), Co2FeAl, Mn2VAl, and Ni2MnGa Heusler compounds. The element-specific magnetic moments are calculated. Also, the spin-resolved unoccupied density of states is determined, for example giving hints for half-metallic ferromagnetism for some Co-based compounds. The systematic change of the magnetic moments and the shift of the Fermi energy is a proof that Heusler alloys are suitable for a controlled tailoring of physical properties. The comparison of the experimental results with theoretical predictions improves the understanding of complex materials needed to optimize functional Heusler alloys.Funktionale und smarte Materialien haben in der heutigen Forschung und Entwicklung einen sehr hohen Stellenwert erreicht. Eine wichtige Klasse von funktionalen Materialien bilden Heusler Verbindungen, welche unter anderem in der Spintronik, Thermoelektrik oder als Formgedächtnislegierung eine Anwendung finden. Ein wichtiger Aspekt von funktionalen Materialien ist die Anpassungsfähigkeit ihrer physikalischer Eigenschaften. In dieser Arbeit sind elektronische und magnetische Eigenschaften für funktionale polykristalline Volumenproben und einkristalline Filme von Heusler-Legierungen mittels spektroskopischer Untersuchungsmethoden, magnetischer Röntgenzirkulardichroismus (XMCD) und eine energiedispersive Röntgenanalyse (EDX), bestimmt worden. Einige quarternäre Proben, wie zum Beipiel Co2(MnxTi1−x)Sn und Co2(Mn0.5Dy0.5)Sn zeigen eine interessante Phasenentmischung in zwei nahezu vollständig separierte ternäre Phasen. Bei den genannten Verbindungen führt die beobachtete Phasenseparation zu einer Verbesserung der thermoelektrischen Effizienz. Mit der Hauptuntersuchungsmethode XMCD sind Co2TiZ (Z = Si, Ge, Sn, and Sb), Co2(MnxTi1−x)Si, Co2(MnxTi1−x)Ge und Co2Mn(Ga1−xGex) Heusler Legierungen untersucht worden. Durch die gezielte Veränderung der Zusammensetzung kann eine systematische Veränderung der magnetischen Momente und eine Verschiebung der Fermi-Energie in der Minoritäts-Bandlücke festgestellt werden, die von ab initio Rechnungen vorhergesagt wurden. Das ist ein experimenteller Beweis, dass sich Heusler Legierungen für eine kontrollierte Einstellung von physikalischen Eigenschaften eignen. Der Vergleich der spektroskopischen Ergebnisse mit der Theorie, wie es in der gesamten Arbeit durchgeführt wird, ist ein Schlüssel um komplexe Materialen besser zu verstehen und funktionale Materialien wie die Heusler-Legierungen zu optimieren.r