Microstructure of epitaxial thin films of the ferromagnetic shape memory alloy Ni 2 MnGa

Gegenstand dieser Arbeit ist die Präparation und die ausführliche Charakterisierung epitaktischer Dünnschicht-Proben der Heusler Verbindung Ni2MnGa. Diese intermetallische Verbindung zeigt einen magnetischen Formgedächtnis-Effekt (MFG), der sowohl im Bezug auf mögliche Anwendungen, als auch im Kontext der Grundlagenforschung äußerst interessant ist. In Einkristallen nahe der Stöchiometrie Ni2MnGa wurden riesige magnetfeldinduzierte Dehnungen von bis zu 10 % nachgewiesen. Der zugrundeliegende Mechanismus basiert auf einer Umverteilung von kristallographischen Zwillings-Varianten, die eine tetragonale oder orthorhombische Symmetrie besitzen. Unter dem Einfluss des Magnetfeldes bewegen sich die Zwillingsgrenzen durch den Kristall, was eine makroskopische Formänderung mit sich bringt. Die somit erzeugten reversiblen Längenänderungen können mit hoher Frequenz geschaltet werden, was Ni2MnGa zu einem vielversprechenden Aktuatorwerkstoff macht. rnDa der Effekt auf einem intrinsischen Prozess beruht, eignen sich Bauteile aus MFG Legierungen zur Integration in Mikrosystemen (z.B. im Bereich der Mikrofluidik). rnrnBislang konnten große magnetfeldinduzierte Dehnungen nur für Einkristalle und Polykristalle mit hoher Porosität („foams") nachgewiesen werden. Um den Effekt für Anwendungen nutzbar zu machen, werden allerdings Konzepte zur Miniaturisierung benötigt. Eine Möglichkeit bieten epitaktische dünne Filme, die im Rahmen dieser Arbeit hergestellt und untersucht werden sollen. Im Fokus stehen dabei die Optimierung der Herstellungsparameter, sowie die Präparation von freitragenden Schichten. Zudem werden verschiedene Konzepte zur Herstellung freistehender Mikrostrukturen erprobt. Mittels Röntgendiffraktometrie konnte die komplizierte Kristallstruktur für verschiedene Wachstumsrichtungen verstanden und die genaue Verteilung der Zwillingsvarianten aufgedeckt werden. In Verbindung mit Mikroskopie-Methoden konnte so die Zwillingsstruktur auf verschiedenen Längenskalen geklärt werden. Die Ergebnisse erklären das Ausbleiben des MFG Effekts in den Proben mit (100) Orientierung. Andererseits wurde für Schichten mit (110) Wachstum eine vielversprechende Mikrostruktur entdeckt, die einen guten Ausgangspunkt für weitere Untersuchungen bietet.rnDurch die spezielle Geometrie der Proben war es möglich, Spektroskopie-Experimente in Transmission durchzuführen. Die Ergebnisse stellen den ersten experimentellen Nachweis der Änderungen in der elektronischen Struktur einer metallischen Verbindung während des martensitischen Phasenübergangs dar. Durch Messen des magnetischen Zirkulardichroismus in der Röntgenabsorption konnten quantitative Aussagen über die magnetischen Momente von Ni und Mn getroffen werden. Die Methode erlaubt überdies die Beiträge von Spin- und Bahn-Moment separat zu bestimmen. Durch winkelabhängige Messungen gelang es, die mikroskopische Ursache der magnetischen Anisotropie aufzuklären. Diese Ergebnisse tragen wesentlich zum Verständnis der komplexen magnetischen und strukturellen Eigenschaften von Ni2MnGa bei.rnThis work is concerned with the preparation and detailed characterization of epitaxial thin films of the Heusler compound Ni2MnGa. This multiferroic compound is of both technological and scientific interest due to the outstanding magnetic shape memory (MSM) behavior. Huge magnetic-field-induced strains up to 10 % have been observed for single crystals close to a Ni2MnGa composition. The effect is based on a redistribution of crystallographic twin variants of tetragonal or orthorhombic symmetry. Under the driving force of the external magnetic field twin boundaries can move through the crystal, which largely affects the macroscopic shape.rnThe unique combination of large reversible strain, high switching frequency and high work output makes the alloy a promising actuator material. Since the MSM effect results from an intrinsic mechanism, MSM devices possess great potential for implementation in microsystems, e.g. microfluidics. rnrnSo far significant strains, in response to an external magnetic field, have been observed for bulk single crystals and foams solely.rnIn order to take advantage of the effect in applications concepts for miniaturization are needed. The rather direct approach, based on epitaxial thin films, is explored in the course of this work. This involves sample preparation under optimized deposition parameters and fabrication of freestanding single-crystalline films. Different methods to achieve freestanding microstructures such as bridges and cantilevers are presented. The complex crystal structure is extensively studied by means of X-ray diffraction. Thus, the different crystallographic twin variants that are of great importance for the MSM effect are identified. In combination with microscopy the twinning architecture for films of different crystallographic orientation is clarified. Intrinsic blocking effects in samples of (100) orientation are explained on basis of the variant configuration. In contrast, a promising twinning microstructure in (110) oriented films is detected stimulating further research.rnrnTaking advantage of the thin film geometry spectroscopic methods are applied to the samples. The measurements provide the first experimental test for changes in the electronic structure of the involved 3d metals during a martensitic transition. Exploiting the X-ray magnetic circular dichroism quantitative information on the element-specific spin and orbital magnetic moments are accessed. In addition, angular-dependent experiments allow to trace the microscopic origin of the magnetic anisotropy in Ni2MnGa improving the fundamental understanding of this material.r