Hybridization of electrochemical energy storage : nanohybrid materials and hybrid cell architectures for high energy, power and stability

A successful transition from fossil to renewable energy sources requires electrochemical energy storage devices that surpass current lithium-ion battery technology in specific power and performance stability. In this PhD thesis, hybrid materials containing carbon and metal oxide components are synthesized, and hybrid cell architectures employing both a Faradaic and a capacitive electrode are explored. For material hybridization, atomic layer deposition is used to deposit nanoscopic layers of metal oxide on carbon substrates. This strategy allows to combine the high capacity of Faradaic reactions with the high power enabled by the large electrode-electrolyte interface. The porosity of the carbon substrate plays a major role in the resulting electrochemical performance; ideal carbon substrates show internal mesopores (2 50 nm). Hybrid supercapacitor devices are optimized by using these hybrid materials as the cell's Faradaic electrode. It is demonstrated that the kinetics and overpotentials of the Faradaic reactions are the determining factors to enable fast and efficient cell performance. Finally, the specific energy of hybrid supercapacitor cells is drastically increased by using lithium- or sodium-containing ionic liquid electrolyte. This novel concept increases the accessible cell voltage, operation temperature window, and safety of the hybrid supercapacitor cell.Der Erfolg der Energiewende hin zu erneuerbaren Energiequellen hängt stark von der Verfügbarkeit von elektrochemischen Energiespeichern ab, welche die derzeitige Lithium-Ionen Batterietechnologie in Leistung und Stabilität übertreffen. Diese Doktorarbeit untersucht die Materialhybridisierung von Kohlenstoffen mit Metalloxiden und die Konstruktion von Hybridzellen, die aus einer kapazitiven und einer Faradayschen Elektrode bestehen. Materialhybridisierung mittels Atomlagenabscheidung erzeugt nanoskopische Lagen von Metalloxiden auf Kohlenstoffsubstraten. Dadurch kann die hohe Kapazität Faradayscher Reaktionen dank der hohen Elektrode-Elektrolyt-Grenzfläche bei erhöhter Leistung abgerufen werden. Die Porosität des Kohlenstoffsubstrats spielt dabei eine entscheidende Rolle; ideale Kohlenstoffe weisen interne Mesoporen (2-50 nm) auf. Hybridzellen können durch den Einsatz dieser Hybridmaterialien als Faradaysche Elektrode verbessert werden. Die Kinetik und das Überpotenzial der Faradayschen Reaktion sind für eine schnelle und effiziente Zellperformanz von entscheidender Bedeutung. Die spezifische Energie von Hybridzellen kann darüber hinaus durch den Einsatz lithium- bzw. natrium-haltiger ionischer Flüssigkeit deutlich erhöht werden. Dieses neuartige Zellkonzept erhöht die maximal zugängliche Zellspannung, das Einsatztemperaturfenster und die Sicherheit der Hybridzelle.Leibniz Association (SAW-2017), Carbon Metal Oxide Nanohybrid project (CarMON