Macroscopic magnetic self-assembly

Die Untersuchung der Ähnlichkeiten zwischen der mikroskopischen und makroskopischen Größenordnung ist Teil dieser Arbeit, die sich in der Forschungsfrage widerspiegelt: Was können wir über die mikroskopische Skala durch Untersuchung der Makroskala erfahren? Untersuchungen der Umgebung, in der das Selbst-assembly stattfindet, und das Selbst-assembly an sich helfen diese Frage zu beantworten. Wir imitierten die Mikroskala und identifizierten mehrere analoge Parameter. Anstelle von Hitze verwenden wir Turbulenz, statt mikroskopisch kleine Partikel kommen zentimetergroße Partikel zum Einsatz. Der Schwerkraft wurde durch einen nach oben gerichteten Wasserstrom entgegengewirkt, da ihr Einfluss auf makroskopische Partikel beträchtlich ist. Auf mikroskopische Partikel hat sie dagegen nur einen geringen Einfluss. Auf die gleiche Art und Weise hat Wärme einen großen Einfluss auf die mikroskopische Skala, aber einen geringen Einfluss auf die makroskopische Partikel. Die Turbulenz erwies sich als geeignetes Analogon für Wärme und wurde wie im mikroskopischen Maßstab modelliert. Dabei kamen thermodynamische Konzepte wie Brownsche Bewegung, Diffusion, Kinetik und die Einstein-Relation zum Einsatz. Diese Konzepte erwiesen sich auch im makroskopischen Maßstab als geeignet. Die Teilchengeschwindigkeit ist Maxwell-Boltzmann verteilt und die durchschnittliche quadratische Verschiebung ist in Übereinstimmung mit einer begrenzten Zufallsverschiebung. Der Diffusionskoeffizient und die Geschwindigkeit sind unabhängig von der Partikelgröße. Dies führt zu der Interpretation, dass die Bewegung einer einzelnen zentimetergroßen Kugel der Bewegung eines mikroskopischen Teilchens a¨hnelt, indem sie eine Zufallsverschiebung und eine Brownsche Bewegung ausführt. Um mikro- oder nanoskopische Partikel sichtbar zu machen, werden häufig Rasterelektronen- oder Lichtmikroskopie verwendet. Anstelle von Mikroskopen verwendeten wir Videokameras, um die Experimente mit zentimetergroßen Partikeln aufzuzeichnen. Eine Schwimmbadpumpe und asymmetrische Einströmung (eines von vier Einlassventilen ist immer geschlossen) wurden eingesetzt, um Turbulenzen und asymmetrische Strömung zu erzeugen. Dieser asymmetrische Zufluss kann große makroskopische Wirbel verursachen, die die Eingangswärme im Mikromaßstab darstellen. Im mikroskopischen Fall ist die Brownsche Bewegung 90 Zusammenfassung 91 der Teilchen das Ergebnis derAusbreitung vonWärme, die von ihrer Quelle ausgeht, während im makroskopischen Maßstab die von der Asymmetrie der Strömung herrührende Vermehrung die Brownsche Bewegung großer Teilchen verursacht. Trotz dieser Ähnlichkeiten zwischen Wärme und Turbulenz variieren die Werte für die Perturbationsenergie erheblich, je nachdem, ob sie über eine Einzelkugel-Diffusion (Einstein-Beziehung) und Geschwindigkeit (kinetische Energie) oder über Wechselwirkungen zwischen zwei magnetische Kugeln über die Entfernung bestimmt wurden. Der letztere Fall ist um eine Größenordnung niedriger, etwa 6.5 μJ verglichen mit 80 μJ. Dies legt nahe, dass die Wärme- oder Turbulenzenergie-Spektren in Bezug auf ihreWirkung auf die Partikel unterschiedlich sein können. Es besteht eine gerichtete Abhängigkeit von Teilchengeschwindigkeit, Diffusion und Perturbationsenergie. Die horizontalen Dimensionen sind ähnlich, aber die vertikale Komponente zeigt eine stärkere Abhängigkeit in Bezug auf Strömungsasymmetrie und Turbulenz. Der Richtungsabhängigkeit kann voraussichtlich über zukünftige technische Anpassungen entgegengewirkt werden. Die gerichtete Abhängigkeit kann auch als Temperaturgradient interpretiert werden. Das Self-assembly wurde durch Strukturbildung mehrerer magnetischer Kugeln oder eines Dodekaheders aus zwölf heptagonalen magnetischen Plättchen durch systematische Variation von Turbulenz und Asymmetrie untersucht. Die multiplen magnetischen Kugeln bilden Linien und Ringe, und ihr Auftreten entsprach der Theorie, jedoch wichen die absoluten Energien der Strukturen von der Theorie ab. Für Experimente mit zunehmender Anzahl von Kugeln stellen vier Kugeln einen Übergang zwischen Linien und Ringen dar. Das System erwies sich als geeignet um die minimale Energiestruktur anzustreben, was wiederum zeigt, dass sich unser makroskopisches System ähnlich wie die Mikroskala verhält. Die Turbulenz wirkte ähnlich wie dieWärme, da fast nur einzelne Teilchen bei hoher Turbulenz beobachtet wurden, während sich Linien und Ringe, bei abnehmender Turbulenz bildeten, was einem Phasenübergang zwischen einer Flüssigkeit und einem Feststoff oder einem Gas und einer Flüssigkeit ähnelt. Das Self-assembly von zwölf Zentimeter großen pentagonalen Plättchen zeigte das gleiche Energieminimierungsverhalten wie die Kugelstrukturen. Ein vollständiges Self-assembly des Dodekaeders wurde nicht erreicht. Vorherrschend waren intermediäre Strukturen mit maximalen Kontakten zwischen jedem Partikel (Trimer und Tetramer etc.), was der minimalen Energiestruktur entspricht. Auch in diesem komplexeren Fall verhält sich das System ähnlich wie im Mikromaßstab. Die beiden Beispiele des Self-assembly repräsentieren zum einen die Bildung einfacher Strukturen (Ringe und Linien) und zum anderen einen komplexeren Fall des Self-assembly (ein hohles Dodekaeder). Das letztere Beispiel kann als Selfassembly eines geometrischen Konstrukts oder als Modell f ür das Selbst-assembly eines sphärischen Virus interpretiert werden. Dies unterstreicht das Potenzial des makroskopischen Self-assembly; es kann bei der Untersuchung von allgemein weitgehend größenunabhängigen Problemen oder als analoge Darstellung bei der Untersuchung von natürlich vorkommenden Phänomenen eingesetzt werden.Exploring the macroscopic scale’s similarities to the microscale is part and parcel of this thesis as reflected in the research question: what can we learn about the microscopic scale by studying the macroscale? Investigations of the environment in which the self-assembly takes place, and the self-assembly itself helps to answer this question. We mimicked the microscale and identified several analogue parameters. Instead of heat we use turbulence, instead of microscopic we use centimeter-sized particles. Gravity was counteracted by an upward directed water flow since its influence on macroscopic particles is considerable but has only a minor influence on microscopic particles. Likewise heat has a great influence on the microscopic scale but a minor influence on macroscopic particles. Turbulence proved to be an accurate representation for heat and was modelled as if on a microscopic scale, applying thermodynamical concepts such as Brownian motion, diffusion, kinetics and the Einstein relation. Those concepts proved suitable also on the macroscopic scale. Particle velocity is Maxwell-Boltzmann distributed and the average squared displacement is in agreement with a confined random walk. The diffusion coefficient and velocity is independent on particle size. This leads to the interpretation that the motion of a single centimeter-size sphere resembles the motion of a microscopic particle in that it conducts a random walk and Brownian motion. To visualize micro- or nanoscopic particles electron- or light-microscopy is often used. Instead of microscopes we used video cameras to record the experiments with centimeter sized particles. A swimmingpool pump and asymmetric inflow is used to create upward flow and turbulence. The asymmetric inflow causes large macroscopic swirls representing the applied heat level at the microscale. In the microscopic case the Brownian motion of particles is result of propagating heat originating at its source whereas at the macroscopic scale the vortice propagation originating in the asymmetry of flow cause the Brownian motion of large particles. Despite of those analogies between heat and turbulence the values for the disturbing energy varies considerably depending on if they were determined via single sphere diffusion (Einstein relation) and velocity (kinetic energy) or via two sphere interactions over distance. The latter case is an order of magnitude lower, approximately 6.5 μJ compared to 80 μJ. This suggests that the heat or turbulence energy spectra may differ with respect to its action on the particle(s). There is a 88 Abstract 89 directional dependency of particle velocity, diffusion and disturbing energy. The horizontal dimensions are similar but the vertical component show a stronger dependency with respect to flow asymmetry and turbulence. The directional dependency can most likely be counteracted via future technical adjustments. It can also be interpreted as a temperature gradient. Self-assembly was studied via structure formation of multiple magnetic spheres or twelve heptagonal magnetic platelets by systematic variation of turbulence and asymmetry. The multiple magnetic spheres formlines and rings and their occurance were in accordance with theory, however the absolute energies of the structures deviated from theory. For experiments with increasing number of spheres, four spheres represents a transition between lines and rings. The system proved to seak for the minimum energy structure which again makes the our macroscopic system behave similar to the microscale. Turbulence acted in a similar way as heat since almost only individual particles were observed at high turbulence whereas lines and rings formed as turbulence decreased which resembles a phase transition between a liquid and a solid or a gas and a liquid. Self-assembly of twelve centimeter-sized pentagonal platelets showed the same energy minimum seaking behavior. A complete self-assembly of the dodecahedron was not achieved. Predominantley intermediate structures with maximum contacts to each particle formed (trimer and tetramer etc.) which is the minimum energy structure. Also in this more complex case the system prove to behave similar to the microscale. The two examples of self-assembly represent on the one hand formation of simple structures (rings and lines) and on the other hand a more complex case of self-assembly (a hollow dodecahedron). The later example can be interpreted as self-assembly of geometrical construct or as a representation of self-assembly of a spherical virus. This underlines the potential of macroscopic self-assembly; it can be used in the investigation of general largely scale-independent problems or as an analogue representation in the investigations of natural occuring phenomen