F-Sec zeitaufgelöste Zwei-Photonen Photoelektronen-Spektroskopie an den Fullerenen C$_{60}$ und C$_{70}$

Die elektronisch angeregten Zustände in den Fullerenen C$_{60}$ und C$_{70}$ werden im Rahmen dieser Arbeit vorgestellt, deren zeitliche Entwicklung im Femtosekundenbereich untersucht werden konnte. Die Dynamik des physikalischen Systems kann mit der Zwei-Photonen Photoelektronenspektroskopie unmittelbar nach einer optischen Anregung bestimmt und die Relaxation der beteiligten Elektronen durch mehrere Relaxationskanäle hindurch verfolgt werden. Die Untersuchungsmethode der Zwei-Photonen Photoelektronenspektroskopie wird vorgestellt und ein Experiment, welches dafür implementiert wurde, beschrieben. Mit Hilfe dieses Verfahrens kann ein konventionelles Photoemissionsexperiment um den zusätzlichen experimentellen Freiheitsgrad der Zeitauflösung erweitert werden. Gleichzeitig besteht bei dieser Methode die Möglichkeit, normalerweise unbesetzte elektronische Zustände in Festkörpern zu untersuchen und deren Lebensdauern direkt zu messen. In einem ersten Schritt werden dazu Elektronen aus den höchsten besetzten Zuständen durch die Absorption von Photonen eines ersten, ultrakurzen Laserpulses in unbesetzte Niveaus angeregt. Diese optische Anregung wird "pump" genannt. Da das physikalische System durch den ersten Laserpuls sein thermodynamisches Gleichgewicht verloren hat, beginnen die beteiligten Elektronen unmittelbar, ihre Überschußenergie in Streuprozessen an die Umgebung abzugeben und so Zustände einer niedrigeren Gesamtenergie einzunehmen. Nach einem definierten Zeitversatz erzwingt ein zweiter Laserpuls Photoemission aus den (noch) besetzten Niveaus. Dieser Untersuchungspuls wird mit "$\textit{probe}$" bezeichnet. Die emittierten Photoelektronen werden im Vakuum spektroskopiert und anschließend verschiedenen angeregten Niveaus zugeordnet. Die relative Verzögerung des zweiten Pulses kann im Femtosekunden-Bereich variiert und so die Lebensdauer der angeregten Zustände direkt abgetastet werden. Da bei dem Verfahren zwei Photonen benötigt werden, um ein Elektron aus der Probe zu photoemittieren, wird diese Methode "$\textit{Zwei-Photonen Photoelektronenspektroskopie}$" (2PPE) genannt. Als Lichtquelle wird im Experiment ein regenerativ verstärktes Ti:Saphir-Lasersystem eingesetzt, dessen Pulse im Femtosekundenbereich liegen und Spitzenleistungen von etwa 25 MW erreichen. Mit Hilfe nichtlinearer optischer Effekte wird die Frequenz der Laserstrahlung verdoppelt, so daß Photonen mit hinreichender Energie genutzt werden können. [...