Etude pétro-structurale et géochimique des processus de serpentinisation et de carbonatation des péridotites de l’ophiolite d’Oman

Mantle rocks exposed in seafloor and/or directly in contact with atmosphere in ophiolite system are thermodynamically and chemically in disequilibrium. Mantle alteration is driven by serpentinization (ie, hydration and oxidation-reduction reactions) and carbonatization reactions. These reactions play an major role in the chemical exchanges between the deep mantle and the outer envelops, especially in the global mass budget of volatiles (C, H and O) via CO2 mineralization, hydrogen production and formation of hydrocarbons and prebiotic molecules. Oman ophiolite is an ideal "natural laboratory" for studying alteration reactions in mantle rocks from ocean hydrothermalism to modern continental weathering.This thesis presents the results of a multi-technical and multi-scale study on carbonate-hosted serpentinized peridotites in two sites, Wadi Dima and Batin (Wadi Tayin massif), considered representative of the alteration processes affecting the Oman ophiolite. This work combines (micro-) structural (EBSD, µ-tomography), petrographical (EPMA), mineralogical (Raman, Cathodoluminescence, (3D-)XANES), geochemical ((LA)-ICPMS) and isotopic studies (O, C in situ and micro-bulk).Studies in Wadi Dima harzburgites have highlighted successive episodes of serpentinization and carbonatization in Oman peridotites from oceanic lithosphere cooling to Oman Ophiolite emplacement. Serpentinization occurs in oceanic setting (REE depletion, negative Ce anomalies), probably during the onset of the oceanic lithosphere cooling and / or of the intra-oceanic detachment, at < 200-220°C, driven by the formation of lizardite veins constituting the mesh structure. Serpentinization continues at lower temperature with the formation of chrysotile in the center of the mesh structure, replacing olivine. The last stage of serpentinization is concurrent with early carbonatization and generates the complete peridotite alteration at < 100°C. In this rock-dominated system, fluid flow paths are controlled by nano-porosity (etch pits), by pore scale weakness and by local heterogeneity in permeability, generating local chemical heterogeneities (Ce anomalies variability and carbon isotope heterogeneity). Carbonatization continues at < 50°C during the transition in continental setting. Carbonate veins are formed during interaction with sediment-derived fluids during intra-oceanic detachment at the onset of obduction and with surface and sub-surface fluids during modern continental Ophiolite weathering. This process records the transition from oceanic diffuse-flow rock-dominated to cooler continental fluid-focused-flow fluid-dominated hydrothermal systems. Paradoxically, initial mantle structure controls orientation and distribution of carbonate veins.Batin site is distinguished by its complex structure with the presence of abundant gabbros and pyroxenites dikes, evidence of magmatic impregnation peridotites. Serpentinization is charcheterized by the formation of an uncommon texture in rings ("fingerprint") at the expense of olivine, marked by chemically variation in Fe-Mg and redox at microscale and by disequilibrium oxygen isotopic composition. These features are interpreted as resulting from local disequilibrium in the transport-nucleation-reaction processes that may be related to several parameters: high temperature gradient, redox, fluid composition, and permeability.This thesis brings new constraints on temporal and spatial relations between serpentinization and carbonatization reactions, on local chemical heterogeneities at micro-scale and on the global chemical budget of volatiles (C, H and O) in Oman peridotites. It has highlighted the possibility to store CO2 and producing H2 simultaneously during subseafloor alteration.Les roches mantelliques exposées sur le plancher océanique et/ou en contact avec l’atmosphère au niveau d’une ophiolite, sont en déséquilibre et s’altèrent, via les réactions de serpentinisation (i.e. d’hydratation et oxydo-réduction) et les réactions de carbonatation. Ces réactions d’altération jouent un rôle important dans les échanges chimiques entre la Terre profonde et les enveloppes externes, en particulier dans le cycle des volatils (C, H et O) via la minéralisation du CO2 atmosphérique, la production d’hydrogène et la formation d’hydrocarbures et de molécules prébiotiques. L’ophiolite d’Oman est un « laboratoire naturel » idéal pour étudier ces réactions depuis l’hydrothermalisme océanique jusqu’à l’altération continentale actuelle.Cette thèse présente les résultats d’une étude multi-technique et multi-échelle réalisée sur une série de péridotites serpentinisées et carbonatées échantillonnées sur deux sites, Wadi Dima et Batin (Massif de Wadi Tayin), considérés comme représentatifs des processus d’altération affectant l’ophiolite d’Oman. Ces travaux combinent caractérisations (micro-)structurales (EBSD, µ-tomographie), pétrographiques et minéralogiques (Raman, Cathodoluminescence, (3D-)XANES), et analyses géochimiques (EPMA, (LA)-ICPMS) et isotopiques (isotopes du O, C micro-bulk et in-situ).L’étude des harzburgites de Wadi Dima a permis d’identifier la succession des épisodes de serpentinisation et de carbonatation qui ont affecté les péridotites lors du refroidissement de la lithosphère jusqu’à la mise en place de l’Ophiolite d’Oman. La serpentinisation commence en domaine océanique (appauvrissement en REE, anomalie négative en Ce) durant le refroidissement initial de la lithosphère océanique et/ou au début du détachement intra-océanique à < 200-220°C, par la formation des veines de lizardite. Cette serpentinisation continue avec la formation de chrysotile au centre de la structure maillée, remplaçant l’olivine. Le dernier stade de serpentinisation a lieu simultanément au premier stade de carbonatation et engendre l’altération complète de la péridotite à < 100°C. Le système est contrôlé par des hétérogénéités locales (anomalies en Ce et variation de la composition isotopique en carbone). La carbonatation continue à < 50°C lors de la transition en domaine continental. Des veines de carbonates se forment par interaction avec des fluides issus des sédiments durant la convergence et avec des fluides de surface et de sub-surface durant l’altération actuelle de l’ophiolite. Ce processus marque le passage d’un régime hydrothermal océanique dont la chimie est dominée par la composition de la roche, à un régime hydrothermal continental dont la chimie est contrôlée par la composition du fluide dans des fractures. Paradoxalement, la structure initiale du manteau contrôle l’orientation et la distribution des veines de carbonate.Le site de Batin se distingue par sa structure complexe avec la présence de nombreux filons de gabbros et de pyroxénites et des évidences d’imprégnation magmatique. La serpentinisation y est marquée par la formation de textures atypiques en anneau ("fingerprint") caractérisées par des variations des teneurs en Fe-Mg et du redox à micro-échelle et par des compositions isotopiques en oxygène en déséquilibre. Ces caractéristiques sont interprétées comme résultant de déséquilibres locaux dans les processus de transport-nucléation-réaction pouvant être liés à plusieurs paramètres : forts gradients de température, redox, composition du fluide, et de perméabilité.Cette thèse apporte de nouvelles données vis-à-vis des relations temporelles et spatiales entre les réactions de serpentinisation et de carbonatation, les hétérogénéités chimiques à micro-échelle et l’impact de ces réactions d’altération sur les bilans globaux des volatils (C, H et O) en Oman. Elle met particulièrement en évidence la possibilité de stocker du CO2 et de produire de l’H2 simultanément lors de l’altération du plancher océanique