High-Resolution 3D Ptychography

Coherent imaging is a promising method in the field of x-ray microscopy allowing for the nondestructive determination of the interior structure of radiation-hard samples with a spatial resolution that is only limited by the fluence on the sample and the scattering strength of the sample. Ultimately, the achievable spatial resolution is limited by the wavelength of the incoming x-ray radiation. Combining coherent imaging with scanning microscopy to a method called ptychography enables one to also probe extended objects. In this method, a sample is scanned through a defined coherent x-ray beam and at each scan point a diffraction pattern is recorded with a diffraction camera located in the far field of the sample. Neighboring illuminated areas must have a certain overlap to guarantee the collection of sufficient information about the object for a subsequent successful and unique computational reconstruction of the object. Modern ptychographic reconstruction algorithms are even able to reconstruct the complex-valued transmission function of the sample and the complex illumination wave field at the same time. Once the 2D transmission function of a sample is known, it is an obvious step forward to combine ptychography with tomographic techniques yielding the 3D internal structure of an object with unprecedented spatial resolution. Here, projections at varying angular positions of the sample are generated via ptychographic scans and are subsequently used for the tomographic reconstruction. In this thesis the development of 3D ptychography is described. It includes the description of the required experimental environment, the numerical implementation of ptychographic phase retrieval and tomographic reconstruction routines, and a detailed analysis of the performance of 3D ptychography using an example of an experiment carried out at beamline P06 of PETRA III at DESY in Hamburg. In that experiment the investigated object was a Mo/UO2 thin film, which is a simplified model for spent nuclear fuel from nuclear power plant reactors. Such models find application in systematic scientific investigations related to the safe disposal of nuclear waste. We determined the three-dimensional interior structure of this sample with an unprecedented spatial resolution of at least 18 nm. The measurement of the fluorescence signal at each scan point of the ptychograms delivers the two- and three-dimensional elemental distribution of the sample with a spatial resolution of 80 nm. Using the fluorescence data, we assigned the chemical element to the area of the corresponding phase shift in the ptychographic reconstruction of the object phase and to the corresponding refractive index decrement in the tomographic reconstruction. The successful demonstration of the feasibility of the 3D ptychography motivates further applications, for instance, in the field of medicine, of material science, and of basic physical research.Kohärente Bildgebung ist eine vielversprechende Methode der Röntgenmikroskopie. Sie ermöglicht die zerstörungsfreie Bestimmung der inneren Struktur von strahlenharten Untersuchungsobjekten mit einer räumlichen Auflösung, die im Prinzip nur von der integralen Anzahl der Photonen auf der Probe sowie deren Streukraft abhängt. Letztendlich stellt die Wellenlänge der verwendeten Röntgenstrahlung eine Grenze für die erreichbare räumliche Auflösung dar. Die Kombination der kohärenten Bildgebung mit der Rastermikroskopie zur sogenannten Ptychographie eröffnet die Möglichkeit, auch ausgedehnte Objekte mit hoher Auflösung zu untersuchen. Dabei wird die Probe mit einem räumlich begrenzten, kohärenten Röntgenstrahl abgerastert und an jedem Rasterpunkt ein Beugungsbild von einer im Fernfeld platzierten Beugungskamera registriert. Die Beleuchtungen benachbarter Rasterpunkte müssen dabei zu einem bestimmten Prozentsatz überlappen, um genügend Informationen für eine anschließende computergestützte und eindeutige Rekonstruktion des Objektes sicherzustellen. Moderne Rekonstruktionsalgorithmen ermöglichen sogar die gleichzeitige Rekonstruktion der Transmissionsfunktion des Objektes und der Beleuchtungsfunktion des eintreffenden Röntgenstrahls. Die Verknüpfung der Ptychographie mit der Tomographie zur 3D-Ptychographie ist der nahe liegende Schritt, um nun auch die dreidimensionale innere Struktur von Objekten mit hoher räumlicher Auflösung zu bestimmen. Die Projektionen an den verschiedenen Winkelpositionen der Probe werden dabei mittels ptychographischer Abrasterung der Probe erzeugt und anschließend der tomographischen Rekonstruktion zugrunde gelegt. In dieser Arbeit wird die Entwicklung der 3D-Ptychographie beschrieben. Das beinhaltet die Beschreibung der experimentellen Umgebung, der numerischen Implementierung des ptychographischen und des tomographischen Rekonstruktionsalgorithmus als auch eine detaillierte Darstellung der Durchführung der 3D-Ptychographie am Beispiel eines Experiments, welches unter Verwendung des modernen Nanoprobe-Aufbaus des Strahlrohres P06 am PETRA III Synchrotronring des DESY in Hamburg durchgeführt wurde. Als Untersuchungsobjekt diente dabei ein dünner Mo/UO2-Film, der ein vereinfachtes Modell für die in Reaktoren von Atomkraftwerken verbrauchten Brennstäbe darstellt und deshalb im Bereich des Umweltschutzes Anwendung findet. Die dreidimensionale Struktur der Probe wurde mit einer - für diese Methode bisher einmaligen - räumlichen Auflösung von 18 nm bestimmt. Die Messung des von der Probe kommenden Fluoreszenz-Signals an jedem Rasterpunkt der Ptychogramme ermöglichte zusätzlich die Bestimmung der zwei- und dreidimensionalen Elementverteilung innerhalb der Probe mit einer räumlichen Auflösung von 80 nm. Anhand der Fluoreszenzdaten konnte sowohl den Bereichen verschiedener Phasenschübe in den ptychographischen Rekonstruktionen der Objektphase als auch den verschiedenen Werten des Dekrementes des Brechungsindex in der tomographischen Rekonstruktion, das entsprechende chemische Element zugeordnet werden. Die erfolgreiche Demonstration der Durchführbarkeit der 3D-Ptychographie motiviert weitere zukünftige Anwendungen, z. B. auf dem Gebiet der Medizin, der Materialforschung und der physikalischen Grundlagenforschung