Synthese und Charakterisierung neuer mesoporöser und flexibler metallorganischer Gerüstverbindungen und deren Anwendung als Gasspeichermaterialien

Die Entwicklung und Synthese im Bereich neuartiger poröser Systeme, im speziellen Metallorganische Gerüstverbindungen (engl.: Metall-organic Frameworks; MOFs), wird weltweit in vielen Forschergruppen intensiv bearbeitet. Aufgrund der Möglichkeit, dass sich die Materialeigenschaften individuell designen lassen und letztendlich spezifische Eigenschaften für eine ausgewählte Anwendung bereitgestellt werden können, stellen MOFs für einen weiten Forscherkreis eine interessante Materialienklasse dar. Im Rahmen dieser Arbeit stand die Synthese von neuartigen MOFs im Vordergrund, welche geeignete Eigenschaften für eine effiziente Speicherung von Gasen im Nieder- als auch im Hochdruckbereich besitzen. Dabei wurde zum einen Augenmerk auf die Synthese mesoporöser MOF-Systeme gelegt. Hier lag die größte Herausforderung darin, die erhaltenen hochporösen Materialien in einer stabilen gastfreien Form zu erhalten. Ein weiterer Schwerpunkt war die Untersuchung von flexiblen MOF-Verbindungen und deren Eigenschaften in Abhängigkeit der Synthesebedingungen und der adsorbierten Spezies. Auf Basis der Copolymerisation verschiedener multifunktioneller Linkermoleküle konnten zwei mesoporöse Verbindungen und dazugehörige Isomorphe synthetisiert werden (DUT-6, DUT-23; DUT = Dresden University of Technology). Mit diesen Verbindungen konnte über die Kombination von unterschiedlich funktionellen Linkermolekülen eine erhöhte Netzwerkstabilität und damit einhergehend erhöhte Porosität erhalten werden. Sämtliche Verbindungen zeigen ausgezeichnetes adsorp-tives Verhalten und können aufgrund ihrer verschiedenen Eigenschaften in Bereichen der Hochdruckadsorption, Katalyse oder enantioselektiven Trennung Einsatz finden. Im zweiten Teil der Arbeit wurde das flexible Verhalten der „pillar-layer“ Verbindungen DUT-8(M) (M = Ni, Co, Zn, Cu) näher untersucht. Diese isomorphe Reihe zeichnet sich durch ihre hohe Netzwerkflexibilität in Abhängigkeit der integrierten Gastmoleküle sowie dem vorliegendem Metall-Dimer aus. DUT-8(M) zeigt unterschiedliche Adsorptionseigenschaften und unterschiedliches Stabilitäts- sowie Flexibilitätsverhalten