Entwicklung und Verifikation eines kombinierten Kinetic Monte Carlo / Molekulardynamik Modells zur Simulation von Schichtabscheidungen

Atomlagenabscheidung (ALD, Atomic Layer Deposition) ist als präzise Technik zur Abscheidung dünner Schichten bekannt. Mittels wechselweisen Einleitens von Precursorgasen in einen Reaktor erzeugt der Prozess auch auf strukturierten Substraten gleichmäßige dünne Schichten. Durch die selbstsättigende Natur der zu Grunde liegenden Reaktionen sind sowohl die Wachstumsrate als auch die Zusammensetzung wohldefiniert, weshalb sich Atomlagenabscheidung beispielsweise zur Herstellung nanoskopischer Bauelemente im Bereich der Mikroelektronik eignet. Obwohl Aluminiumoxid vermehrt Aufmerksamkeit für seine hohe Bandlücke (~9 eV) sowie die relativ hohe Dielektrizitätskonstante (k ~ 9) geerntet hat, ist oftmals trotz vielseitiger Untersuchungen der anwendbaren Precursorpaare nur wenig über die strukturellen Eigenschaften sowie die Wachstumskriterien der resultierenden Schichten bekannt. In dieser Arbeit wurde eine kombinierte Simulationsmethode entwickelt, mit der sich Atomlagenabscheidung mittels elementarer Reaktionen auf beliebig strukturierten Substraten simulieren lässt. Molekulardynamische Berechnungen ermöglichen dabei atomare Genauigkeit, wohingegen die Ankunft der individuellen Precursoratome durch Kinetic Monte Carlo-Methoden dargestellt werden. Diese Aufteilung erlaubt die Kopplung der molekulardynamischen Präzision mit den Größenordnungen einer KMC-Simulation, welche prinzipiell die Betrachtung von Milliarden von Atomen zulässt. Durch asynchrone Parallelisierung mit bis zu tausenden Arbeiterprozessen wird zudem die Effizienz gegenüber einer herkömmlichen Molekulardynamiksimulation ausreichend erhöht, um binnen weniger Stunden mehrere Abscheidungszyklen nahezu unabhängig von der Größe des betrachteten Raumes, welche im Bereich von Quadratmikrometern liegen kann, zu simulieren. Zur abschließenden Validierung des Modells und seiner Implementierung werden einerseits Versuche einfacher Schichtwachstumsprozesse unternommen, andererseits wird die Atomlagenabscheidung des wohluntersuchten Precursorpaares Trimethylaluminium (TMA, Al(CH3)3) und Wasser simuliert und die resultierende Schicht auf Übereinstimmung mit bestehenden Daten geprüft.:1 Einführung 1.1 Anwendungen von Atomlagenabscheidung 1.2 Aktueller Stand 1.2.1 Experimentelle Untersuchungen 1.2.2 Kinetic Monte Carlo-Simulationen von Dwivedi 1.2.3 Kinetic Monte Carlo-Simulationen von Mazaleyrat 1.2.4 Molekulardynamik-Simulationen 1.2.5 Dichtefunktionaltheoretische Rechnungen von Musgrave 1.3 Motivation 2 Grundlagen 2.1 Atomlagenabscheidung 2.1.1 Einführung zur Atomlagenabscheidung 2.1.2 ALD von Metalloxiden 2.1.3 ALD von Al2O3 2.2 Kinetic Monte Carlo Methoden 2.2.1 KMC-Formalismus 2.2.2 KMC-Algorithmen 2.3 Molekulardynamik 2.3.1 Grundlagen 2.3.2 Methoden zur Ensembledarstellung 2.3.3 Potentialarten 2.3.4 Numerische Optimierungen 3 Kombiniertes Modell 3.1 Verwendetes Kinetic Monte Carlo-Modell 3.2 Kombiniertes Modell 3.2.1 Abscheidungszyklus 3.2.2 Simulationsraum 3.2.3 Ereignisse 3.2.4 Parallelisierungsmethode 3.2.5 Abhängigkeitsgraph 4 Implementierung 4.1 Existierende Software 4.1.1 LAMMPS 4.1.2 SPPARKS 4.1.3 Sonstige Software 4.2 LibKMC 4.2.1 Modularisierung 4.2.2 Abhängigkeiten 4.3 Implementierung des kombinierten Modells 4.3.1 Vorstellung der Software 4.3.2 Einbindung von LibKMC 4.3.3 Einbindung von LAMMPS 4.3.4 Host-Worker-System 4.3.5 Substratgenerierung 5 Validierung 5.1 Validierung des kombinierten Modelles 5.1.1 Wachstumskriterium 5.1.2 Sättigungskriterium 5.1.3 Parallelisierungseffizienz 5.2 Untersuchungen von Al2O3 5.2.1 Potentialuntersuchungen 5.2.2 Schichtwachstumseigenschaften 5.2.3 Strukturanalyse 6 Zusammenfassung und Ausblick Literaturverzeichnis Danksagun