Nanoscopie optique 2D et 3D de molécules uniques à températures cryogéniques

In this thesis, we present the development of a cryogenic super-resolution optical nanoscopy thatcan resolve molecules at nanometric distances, called the Excited State Saturation (ESSat)Microscopy.ESSat microscopy is a scanning confocal imaging technique based on the optical saturation of thezero phonon line of a single fluorescent molecule. It uses a patterned illumination beam thatcontains a ‘zero-intensity’ region at the focus of the microscope objective with a large intensitygradient around. We achieved a sub-10 nm resolution in the lateral direction and 22 nm resolutionin the axial direction with extremely low excitation intensities of few tens of kWcm-2. Comparedto other super-resolution imaging techniques, like STED, RESOLFT, etc., our technique offers aunique opportunity to super-resolve single molecules with overlapping optical resonances and thatare much closer than the diffraction limit. In addition, it is possible to determine the orientation ofmolecular dipoles from the fluorescent ESSat images. Since coherent dipole-dipole couplinginteractions between single quantum emitters have a very high coupling efficiency at short distancemuch smaller than the diffraction limit, it is important to resolve them well below it. ESSatmicroscopy thus paves a way to disclose the rich spatial and frequential signatures of the coupledsystem and to manipulate their degree of entanglement.Dans cette thèse, nous présentons le développement d'une méthode de nanoscopie optique superrésolue en trois dimensions pour résoudre des émetteurs quantiques uniques à température cryogénique. Cette méthode, appelée microscopie à saturation d'état excité (ESSat), est une technique d'imagerie confocale à balayage basée sur la saturation optique de la raie sans phonon de l'émetteur. Elle utilise un faisceau d’illumination structurée comprenant une zone d'intensité nulle au foyer de l'objectif de microscope, avec un gradient d'intensité important autour. En imageant des molécules fluorescentes aromatiques individuelles à 2 K, nous avons atteint une résolution de 28 nm dans la direction latérale et 22 nm dans la direction axiale, avec de faibles intensités laser d'environ dix kWcm-2, soit cinq ordres de grandeur inférieures à celles utilisées à température ambiante dans les méthodes de nanoscopie basées sur la déplétion par émission stimulée. Notre technique offre une opportunité unique de super-résoudre des molécules uniques séparées par des distances nanométriques et avec des résonances optiques qui se recouvrent. De plus, la méthode fournit une détermination directe de l'orientation des dipôles moléculaires à partir des images ESSat de fluorescence. La microscopie ESSat ouvre ainsi la voie à des études approfondies des interactions cohérentes dipôle-dipôle optiques entre émetteurs quantiques individuels, qui nécessitent des distances relatives nanométriques. En particulier, cette méthode permettra d'étudier les riches signatures spatiales et fréquentielles du système couplé et de manipuler leur degré d'intrication