질화물 발광 다이오드의 효율 저하 현상: 캐리어 운반특성 조절 및 발광면에 따른 광학특성 분석

Doctor백색 발광 다이오드 (light-emitting diode)는, 단결정 질화물 (nitride) 의 전계발광과, 황색 형광체의 조합을 통해 구현된다. 전계발광을 통해 구현한 발광 다이오드는, 기존의 백열등, 형광등이 가졌던 기존의 여러 가지 한계를 극복할 수 있게 되었고, 지속적인 연구/개발을 통해 조명시장에서의 실질적인 점유율을 높여나가고 있다. 고효율 광원으로, 특히 에너지 절감효과가 뛰어나, 차세대 광원으로 지속적인 연구가 진행중이다. 특히, 질화물 반도체를 이용하여 이러한 고효율 발광 다이오드를 개발한 공로로, 질화물 발광 다이오드 학계의 I. Akasaki, S. Nakamura, H. Amano 교수가 2014년 노벨 물리학상을 수상하기도 하였다. 하지만, 이러한 발광 다이오드도 해결해 나가야 할 큰 문제가 있는 데, 바로 효율 저하 (efficiency droop) 문제이다. 이는, 발광 다이오드 소자의 구동전류가 높아질수록 양자 효율 (quantum efficiency)가 점점 감소하는 현상으로, 이 문제의 원인에 대해 학계에선 많은 연구가 진행 중이다. Auger 재결합 (Auger recombination), 캐리어 비대칭성 (carrier asymmetry), 캐리어 비편재화 (carrier delocalization) 등의 메커니즘이 제시되었지만, 이중 어떤 것이 가장 핵심적인 원인이 되는 지에 대해서는 학계 내에서도 갑론을박이 진행 중이다. 뿐만 아니라, 질화물 반도체 내에서는 분극 (polarization)이라는 특이한 물성이 존재하는데, 이 특성이 효율저하 현상을 심화시키는 역할을 하기도 한다. 본 연구에서는, 질화물 발광 다이오드에서 발생하는 효율 저하현상을 좀 더 이해하고자 다음과 같은 연구를 수행하였다. 첫째로는, 캐리어 비대칭성이 효율 저하현상에 미치는 영향을 체계적으로 분석하기 위해 발광 트라이오드 (light-emitting triode) 소자를 제작 및 측정하였다. 둘째로는, 분극에 따른 발광특성을 관찰하기 위해, 다양한 분극을 가지는 다면 구조 발광체 (poly-facet LED)를 유기화학증착법 (Metal-organic Chemical Vapor Deposition)을 이용하여 선택성장 (selective area growth)하였고, 이를 발광 면 (facet)별로 그 특성을 분석 하였다. 캐리어 비대칭성을 조절하기 위한 방법으로, 발광 다이오드 구조 내의 P형 질화갈륨 (p-GaN)에 전극을 하나 추가하여 발광 트라이오드 소자를 디자인하였다. 기존에 캐리어 비대칭성에 가장 큰 문제가 되었던 부분은 활성층 (active region)으로의 정공의 주입효율 (hole-injection efficiency)이 낮은 것인데, 트라이오드 소자에서는 이를 조절함으로써, 발광특성이 어떻게 변하는지 확인하고자 하였다. P형 질화갈륨 내의 수평방향 전계 (lateral electric field)를 조절함으로써, P형 질화갈륨 내에 존재하는 정공의 에너지를 조절하고, 이를 통해 활성층으로 주입되는 정공의 양을 조절하였다. 실제로, 발광 트라이오드 소자의 측정을 통해, 수평방향 전계를 증가시킴에 따라 소자의 효율 저하현상이 감소하는 것이 확인되었다. 소자의 구동 시 발생하는 내부의 캐리어 특성변화를 효과적으로 분석하기 위해, APSYS 시뮬레이션을 이용하였으며, 본 시뮬레이션을 통해 수평형 전계발광이 실제 정공 주입효율을 증가시킬 수 있다는 것을 확인하였다. 또한, 정공 주입을 이와 같은 방법으로 증가시켰을 때, 실제 실험결과와 같이 효율 저하현상이 줄어드는 것으로 계산되었다. 고온정공 모델 (hot hole model)을 통해, P형 질화갈륨 내에 존재하는 정공의 온도가 12K 만 높아져도, 실제 활성층으로 주입되는 정공의 수는 48%가 증가할 수 있다는 계산결과를 도출할 수 있었다. 분극에 따른 발광 다이오드 소자의 발광특성을 분석하기 위해 본 연구에서는, 유기화학증착을 통한 선택성장법을 이용하여 질화물 마이크로 구조체를 형성하였다. 성장마스크 (growth mask) 패턴 및 성장조건 조절을 통해 구조체가 다양한 형태를 가지는 것을 확인하였으며, 이 변수들을 적절히 조절하여 다면구조체 형태의 질화물 형태를 성장할 수 있었다. 이를 기반으로 하여, 다중양자우물 (multiple quantum well) 구조를 포함하는 다면 구조 발광체를 성장하고, 이 구조체의 구조적, 광학적 특성에 대해 분석하였다. 주사전자현미경 (SEM), 투과전자현미경 (TEM)을 통해, 다면 구조 발광체가 분극면 (polar facet)인 (0001)면, 반분극면 (semi-polar facet)인 {11-22}, {1-101}면, 무분극면 (non-polar facet)인 {11-20}을 모두 포함하는 것을 확인할 수 있었다. 음극선 발광측정 시스템 (cathodoluminescence)과 공초점 스캐닝 광발광 (confocal scanning photoluminescence)을 통해 이러한 발광 구조체가, 각 면별로 다른 형태의 발광파장을 가지는 것을 확인하였다. 각 분극면에서 나타나는 캐리어 재결합특성을 심층분석하기 위해서, 온도의존 마이크로 광발광 (temperature dependent micro-PL) 측정을 10K ~ 295K 범위에서 405 nm 발광파장의 레이저를 이용하여 진행하였으며, 각 온도에서의 레이저 파워는 3 μW 부터 2.5 mW 까지 변화시키며 진행하였다. 특히, 반분극면과 달리 분극면에서, 레이저 파워에 따라 발광 스펙트럼 (emission spectrum)의 최고파장(peak wavelength)이 크게 변하는 것을 관찰하였으며, 이는 분극에 의한 강력한 내부전계 및 양자 제한 스타크 효과 (quantum confined stark effect (QCSE))와 캐리어 차폐현상 (carrier screening effect)에 의해 발생한 것이다. 온도에 따른 누적 광발광 크기 (integrated PL intensity) 및 이것의 Arrhenius fitting을 통해, 분극 (0001)면과 반분극 {11-22}면이 가지는 발광특성차이에 대해 분석하였다. 마지막으로, 각 면에서 캐리어 농도 (carrier concentration)에 따른 광발광 크기변화를 관찰함으로써, 각 분극면에서 발생하는 광발광 효율저하현상을 분석하였다. 본 연구는, 질화물 발광다이오드에서 발생하는 캐리어 비대칭성이 효율 저하에 어떠한 영향을 미치는 지 체계적인 연구를 수행하였다는 점, 그리고 다양한 분극 형태를 가지는 하나의 다면 발광체 내에서, 분극면 별로 발광특성이 어떠한 특성을 가지는 지 다양한 관점에서 접근하고 심층적으로 분석하였다는 점에서 그 의의가 있다.GaInN-based light-emitting diodes (LEDs) have been intensively studied, and highly efficient LEDs were achieved by advanced epitaxy technologies. However, LEDs still suffer from reduced quantum efficiency at high operating current densities: the phenomena known as the ‘efficiency droop’. Although many studies have suggested different mechanisms (Auger recombination, carrier leakage, delocalization of carriers, and device heating), there is still a lack of consensus on the dominant reason behind the efficiency droop of GaInN LEDs. In this dissertation, to better understand the dominant mechanism of the efficiency droop of GaInN/GaN multiple quantum well (MQW) LEDs, the effect of the carrier transport on the efficiency droop is investigated by using a new device configuration named light-emitting triodes (LETs) and the polarization-dependent optical properties of micro-structured LEDs are studied. The LETs, which have an additional anode on the p-GaN for modulation of hole-injection into the active region, enables systematic analysis of the effect of carrier injection on the efficiency droop. Also, micro-structured GaInN/GaN MQW LEDs are grown by selective area growth of metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD) and their polarization-dependent optical properties are investigated by microscopic facet characterizations. The detailed contents of this dissertation are as follows. Chapter 1 introduces an overall review of general light emitters, the development of LEDs, and recent key issues in the LED community. Chapter 2 provides a brief overview on the efficiency droop in GaN-based LEDs. Suggested origins of the efficiency droop, and possible suggested solutions are described. In Chapter 3, modulation of the hole-injection efficiency and its effect on the efficiency droop is discussed. LETs were fabricated for the purpose of modulating the hole-injection efficiency into the MQW region. One additional anode on the p-GaN layer enables the variation of hole energies in the p-GaN layer by changing the lateral electric field. An effective area modulation model is developed for the analysis of the device, enabling the defining of the current density at different operating conditions. The optoelectronic properties of the LET devices are investigated by both APSYS device simulations and experimental data analysis. The experimental and simulation results showed consistent device properties and further simulations were done to explore the carrier transport behavior during LET operation. The hot-hole model is also suggested for describing hole transport in LET devices. In Chapter 4, polarization-dependent properties of micro-structured GaInN LEDs are discussed. The micro-structured GaInN LEDs are grown by selective area MOCVD and the effects of the growth mask pattern and the growth conditions on the GaN micro-structure are investigated. In addition, poly-facet GaInN/GaN MQW LEDs having polar, semi-polar, non-polar facets are grown and the characterization of facet-dependent optical properties such as cathodoluminescence (CL), confocal scanning photoluminescence (PL), temperature dependent micro-PL, and scanning time-resolved PL (TRPL) are performed. It was found that the GaInN/GaN MQW formed on the semi-polar facet has higher internal quantum efficiency (IQE), as well as smaller quantum confined stark effect (QCSE) compared to the polar facet