Flottation de l'argile pour la décontamination radioactive des terres

After a nuclear accident like Fukushima, the radioactive cesium 137 is transported from the atmosphere to the soil by rain water. Clays are mineral species which are naturally present in soils. These micrometric minerals (1- 100 µm) are very efficient and selective adsorbents for Cs ions. The objective of this PhD thesis is to look at the feasibility of a process called flotation to selectively extract these contaminated clay particles and to reduce the volume of soil to store. Flotation consists in separating minerals according to their surface properties. The most hydrophobic particles are collected by air bubbles and are transported up to the froth whereas the hydrophilic particles remain in the suspension. Cationic surfactants are employed to selectively adsorb on clays surface and increase its hydrophobicity. It was chosen to focus on systems containing illite clay and an ammonium bromide cationic surfactant called TTAB. The properties of illite and TTAB suspensions were determined (particle size, zeta potential, adsorption isotherm of TTAB, turbidity, rheology). Then, foaming ability, stability and drainage properties of these suspensions were looked at by using a lab scale instrumented column. It was shown that clay particles have a stabilizing effect on the froth. Moreover, selectivity for the smallest clay particle size fraction (3 µm) in foams was observed. The 2nd part of the work consisted in performing flotation experiments on illite clay and TTAB suspension with a new “mini” pilot flotation column in continuous mode. The influence of TTAB concentration, air flow and illite clay concentration and granulometry on foam drainage properties and extraction yields was determined. From this study, two transport parameters were dissociated and extracted: the true flotation rate constant and the drainage coefficient. Finally, they were used to perform a scale-up study of an industrial flotation unit.Après un accident nucléaire tel que Fukushima en 2011, le césium 137 radioactif est transporté de l’atmosphère vers le sol par l’eau de pluie. Les argiles sont des espèces minérales finement divisées (1-100 µm) naturellement présentes dans les sols qui sont connues pour leurs propriétés adsorbantes sélectives et irréversibles vis-à-vis des ions Cs. L’objectif de la thèse est d’explorer la faisabilité d’un procédé, appelé flottation, pour l’extraction sélective des fines particules d’argile contaminée afin de réduire le volume de terres à stocker. La flottation consiste à séparer les espèces en fonction de leurs propriétés de surface. Les particules les plus hydrophobes sont collectées par les bulles d’air et transportées dans la mousse tandis que les particules hydrophiles restent en suspension. Des tensioactifs cationiques sont employés pour s’adsorber de façon sélective à la surface des argiles et augmenter leur degré d’hydrophobie. L’argile illite et le tensioactif TTAB de type bromure d’ammonium ont été sélectionnés pour l’étude. Les propriétés des suspensions d’illite/TTAB ont été déterminées (granulométrie, potentiel zêta…). Les mousses ont ensuite été étudiées à l’échelle laboratoire. Nous avons montré que les particules d’argile avaient bien un effet stabilisant sur la mousse. Par ailleurs, une sélectivité pour les fines particules (3 µm) est observée dans les mousses. La 2nde partie du travail a consisté à contribuer au développement d’une colonne de flottation fonctionnant en continu et à réaliser des essais sur le système illite/TTAB. L’influence des paramètres de concentration et de granulométrie de l’argile, de concentration en TTAB et de débit d’air sur les rendements d’extraction et les propriétés drainantes de la mousse a été étudiée. Grâce à cette étude, deux paramètres de transport ont été dissociés et extraits : la constante de flottation vraie et le coefficient de drainage qui sont ensuite employés pour une étude de dimensionnement de colonne de flottation industrielle