Nanostructuration des métaux par motifs réguliers induits par laser ultrabref

Femtosecond laser-induced periodic surface structures (fs-LIPSS) attract the scientific and technical attention due to the ability to produce nanostructures below the optical wavelength. These are essential for surface engineering and treatment, notably in tribology, wettability, mechanics, marking and counterfeiting. Depending on the regime of laser interaction, particularly on the laser fluence, pulse number and material type, ultrashort pulses can induce the low- and high-spatial-frequency-LIPPS (LSFL and HSFL), with the orientation perpendicular (┴E) or parallel (║E) to the laser polarization. Considering their potential in the nano-manufacturing, this work focuses on potential mechanisms for LIPSS formation, especially HSFL formation on the metallic alloys. In order to investigate the transient optical indices of excited materials in fs-LIPSS formation, we first developed time-resolved ellipsometry to measure dynamic optical indices of excited materials. Thus we gain insights in the dynamics of the dielectric function where this is intrinsically related to the electronic configuration and lattice structure. First principle simulations are then used to reveal how the electronic configuration changes during the excitation, responsible for the transient optical indices. The effects of transient optical indices are considered in the LIPSS formation mechanisms. Based on the experiments of fs-LIPSS formations on six different materials, involving metal tungsten, semiconductor silicon, dielectric fused silica, single-crystal superalloy CMSX-4, amorphous alloy Zr-BMG and its corresponding crystal alloy Zr-CA, we investigate the LIPSS formation mechanisms in the electromagnetic domain by finite-difference time-domain (FDTD) simulations, related to the electromagnetic energy distribution followed by the dynamics of optical excitation, evolving topologies with pulse number and materials.We focus on the electromagnetic origin of LIPSS formation and reveal a potential primary factor for LIPSS formation. LIPSS formation can be explained by deposited energy modulation on surface via electromagnetic effects. The energy modulation mainly comes from the interference between incident laser and scattered surface wave (for LSFL(┴E)), being complemented by the interference between scattered surface waves (for HSFL(┴E)). Specially, for HSFL (║E) on Zr-CA, we proposed that the formation scenarios rely on individual anisotropic field-enhancement processes. The evolving surface topology with laser pulse number leads to a feedback-driven energy modulation deposited on surfaceLes structures périodiques de surface induites par laser femtoseconde(fs-LIPSS) attirent l'attention scientifique et technique en raison de la possibilité de produire des nanostructures en dessous de la longueur d'onde optique. Ces éléments sont essentiels pour l'ingénierie de surface et les procédés, notamment en tribologie, mouillabilité, la mécanique, le marquage et la lutte contre la contrefaçon. Selon le régime d'interaction laser, en particulier la fluence du laser, le nombre d'impulsions et le type de matériaux, les impulsions ultracourtes peuvent induire des basses et des hautes fréquences spatiales-LIPSS (LSFL et HSFL), avec l'orientation perpendiculaire (┴E) ou parallèle (║E) à la polarisation du laser. Compte tenu de leur potentiel pour la nano-fabrication, ce travail se concentre sur les mécanismes potentiels de formation des LIPSS, en particulier la formation des HSFL sur les alliages métalliques. Afin d'étudier les indices optiques transitoires de matériaux excités dans la formation fs-LIPSS, nous avons d'abord développé de l’ellipsométrie résolue en temps afin de mesurer les indices optiques dynamiques des matériaux excités. Ainsi, nous avons obtenu un aperçu de la dynamique de la fonction diélectrique intrinsèquement liée à la configuration électronique et au réseau cristallin. Des simulations de premiers principes sont ensuite utilisées pour révéler la façon dont la configuration électronique change au cours de l'excitation, responsable d’indices optiques transitoires. Les effets des indices optiques transitoires sont pris en compte dans les mécanismes de formation de LIPSS. Sur la base d’expériences de formations des fs-LIPSS sur six matériaux différents, incluant du tungstène métallique, du silicium semiconducteur, de la silice fondue diélectrique, un superalliage monocristallin CMSX-4, un alliage amorphe de Zr-BMG et son alliage cristallin correspondant Zr-CA, nous étudions les mécanismes de formation des LIPSS dans le domaine électromagnétique par des simulations de différences finies dans le domaine temporel (FDTD), liées à la distribution d'énergie électromagnétique suivie par la dynamique de l'excitation optique et par l'évolution de la topologie avec le nombre d’impulsions et les matériaux. Nous nous concentrons sur l'origine électromagnétique de la formation des LIPSS et révélons un facteur principal potentiel de leur formation. Elle peut être expliquée par la modulation de l'énergie déposée sur la surface par des effets électromagnétiques. La modulation de l'énergie provient principalement de l'interférence entre le laser incident et les ondes de surface diffusées (pour LSFL ( ┴ E)), complétée par l'interférence entre les ondes de surface diffusées (pour HSFL (┴E)). Spécialement, pour HSFL (║E) sur Zr-CA, nous avons proposé que les scénarios de formation reposent sur des processus individuels d’exaltation anisotrope du champ. La topologie de surface, évoluant avec le nombre d'impulsions laser, induit une modulation d'énergie déposée sur la surface définie et amplifiée par la rétroactio