Développement de la microscopie électronique en transmission in situ quantitative pour la nanoindentation et l'émission en champ froid

This thesis has focused on in situ transmission electron microscopy (TEM) techniques and especially quantitative in situ TEM. We have used a special TEM nano-probing sample holder, which combines local electrical biasing and micromechanical testing. Finite element method (FEM) modeling was used to compare with the experimental results. Different electron holography techniques have been used to measure electric fields and strains.The first part of this thesis addresses cold-field emission of a carbon cone nanotip (CCnT). This novel type of carbon structure may be used as an alternative to W-based cold-field emission guns (C-FEG), which are the most advanced electron guns used in TEMs today. When a sufficiently strong electric field is applied to the CCnT, electrons can tunnel through the energy barrier with the vacuum, which corresponds to the phenomenon of cold-field emission. The important parameters are the local electric field around the tip and the exit work function of the material.The experiment was realized by applying, inside the TEM holder, a potential to an anode facing the CCnT. By approaching the CCnT to the anode and increasing the bias, the electric field increased until field emission began. The electrons in the imaging beam of the TEM, arriving perpendicular to the electrons emitted from the CCnT, acquire a phase shift when traveling through the strong electric field. A map of the relative phase shift was obtained using off-axis electron holography. Combining the results with FEM, a quantitative value of the critical local electric field around the tip was obtained for the CCnT emission (2.5 V/nm). Finally, using this information together with one of the Fowler-Nordheim equations, which describes the field emission process, a value of the exit work function of the CCnT is determined (4.8±0.3 eV). We have also measured the charges on the CCnT, before and after the onset of field emission.The second part of the thesis focuses on the plastic deformation of an Al thin film deposited on an oxidized substrate to test dislocation-interface interactions. Here, we used a diamond-equipped microelectromechanical system (MEMS) sensor, to measure the force transmitted to a cross-sectional type sample. This configuration allows the simultaneous observation of moving dislocations processes in the sample and a measure of the applied force. Nanoindentation of a thin sample causes it to bend, and impede a stable image formation. Here, focused ion beam (FIB) was used to sculpture electron transparent sample windows in an H-bar configuration, which provides support for the sample. FEM was used to find the optimum window size that is a good balance between the stiffness provided by the H-bar shape and the side effects generated from the bulk part of the sample.According to dislocation theory, a dislocation close to an interface with a stiffer material should be repelled by it. The force being inversely proportional to the distance, a dislocation under an applied stress should be stationary at a certain distance from the interface. Here, we find that dislocations moving towards the oxidized interface are absorbed by this stiffer interface at room temperature. The stress at which this absorption occurs is derived from a combination of load-cell measurements and FEM calculations, and compared with supposed image force. This extends the findings of dislocation absorption at Al/SiO2 interfaces made at higher temperatures. Finally, a first try to combine in situ indentation and dark-field electron holography is reported. The goal there is to acquire a strain map of the indented sample directly from phase analysis.In addition of being a unique tool to see mechanisms unraveling in materials, in situ TEM techniques can nowadays provide quantitative information. This is achieved both by the development of sensor equipped TEM holders and by expanding previously static imaging techniques, modeling and analysis.Cette thèse porte sur la microscopie électronique à transmission (MET) in situ et surtout à l’aspect quantitatif de cette technique. Nous avons utilisé un porte objet MET spécial à pointe, qui combine polarisation électrique locale et tests de micromécanique. La cartographie par modélisation aux éléments finis (MEF) a été utilisée pour comparer les différents résultats expérimentaux. L’holographie électronique a aussi été utilisée pour mesurer des champs électriques et de déformation.La première partie de cette thèse traite de l’émission de champ froid d’une nanopointe faite d’un cône de carbone (CCnT). Ce nouveau type de structure carbone peut être utilisé comme une solution de rechange aux canons à cathode froide (C-FEG) à pointe de tungstène qui sont les sources d’électrons les plus avancées dans les MET modernes. Quand un champ électrique suffisamment fort est appliqué au CCnT, les électrons peuvent passer par effet tunnel à travers la barrière d’énergie avec le vide, ce qui correspond au phénomène d’émission de champ froid. Les paramètres importants sont le champ électrique local autour de la pointe et le travail de sortie du matériau. L’expérience a été réalisée en appliquant, à l’intérieur du porte-objet, un potentiel à une anode faisant face au CCnT. En s’approchant le CCnT de l’anode et en augmentant la polarisation, le champ électrique augmente jusqu’à ce que l’émission de champ se produise. La pointe est observée en même temps avec le faisceau d’électrons rapide du MET. L’holographie électronique consiste à faire interférer des électrons qui ont passé près de la pointe avec les électrons qui ont traversé une région de faible champ, ce qui permet d’obtenir une carte du déphasage relatif. En combinant les résultats avec les simulations MEF, une valeur quantitative du champ électrique local critique autour de la pointe CCnT a été obtenue pour l’émission (2,5 V/nm). Enfin, en utilisant ces informations en même temps que l’équation de Fowler-Nordheim, qui décrit le processus d’émission de champ, une valeur de la fonction de travail de sortie du CCnT est déterminée (4,8±0.3 eV). Nous avons également étudié les charges sur le CCnT, avant et après le début de l’émission de champ.La deuxième partie de la thèse porte sur la déformation plastique d’un film mince d’Al déposé sur un substrat oxydé pour tester les interactions des dislocation – interface. Ici, nous avons utilisé une pointe diamant montée sur un capteur de force micro-électro-mécanique (MEMS) pour mesurer la force transmise à un échantillon en section transverse. Cette configuration permet l’observation simultanée des processus de dislocations dans l’échantillon et une mesure de la force appliquée. La nanoindentation d’un film mince impose une flexion du film, ce qui perturbe l’acquisition d’image. Ici, un microscope ionique à sonde focalisée (FIB) a été utilisé pour sculpter des fenêtres transparentes aux électrons dans une configuration dite "H–bar", qui offre un maintien mécanique à l’échantillon. Les simulations MEF ont été utilisées pour trouver la taille optimale de la fenêtre, c’est à dire le bon équilibre entre la rigidité grâce à la forme en H et les effets de bord générés par la partie massive de l’échantillon. Selon la théorie des dislocations, une dislocation à proximité d’une interface avec un matériau plus rigide doit être repoussée par celle-ci. La force étant inversement proportionnelle à la distance, une dislocation sous contrainte appliquée doit s’arrêter à une certaine distance de l’interface. Ici, nous constatons que les dislocations qui vont vers l’interface oxydée sont absorbées par cette interface rigide à température ambiante. La contrainte à laquelle cette absorption se produit est dérivée d’une combinaison de mesures de forces par le capteur et de calculs MEF. Ils sont comparés à la force image supposée de la dislocation. Cela étend la validité des résultats d’absorption de dislocations aux interfaces Al/SiO2 faites à des températures plus élevées. Enfin, un premier essai pour combiner indentation in situ et holographie électronique en champ sombre est rapporté. L’objectif est d’acquérir une carte des contraintes de l’échantillon indenté directement à partir de l’analyse de phase.En plus d’être un outil unique pour voir les mécanismes actifs à l’échelle du nanomètre dans les matériaux, les techniques de MET in situ peuvent aujourd’hui fournir des informations quantitatives. Ceci est dû à la fois au développement des porte-objets MET équipé de capteurs et à l’élargissement des techniques d’imagerie statiques