Caracterización de partículas calientes mediante técnicas analíticas avanzadas

Este trabajo se centra en el estudio del uranio y los elementos transuránidos presentes en escenarios contaminados por accidentes nucleares, fundamentalmente en aquellos casos en que la contaminación se ha producido en forma particulada. Las fuentes de transuránidos presentes actualmente en el medio ambiente son muy diversas. La mayor parte de la contaminación por elementos transuránidos existente en la naturaleza proviene de las pruebas nucleares realizadas en la atmósfera desde los años 50 hasta los 80. Se considera que unos 10000 kg de plutonio (~ 10.9 PBq) se han introducido en la atmósfera debido a estas pruebas, experimentando posteriormente su deposición mayoritariamente en forma de aerosoles. La explosión de una bomba nuclear genera una nube tóxica en forma de hongo que transporta más de 200 sustancias radiactivas a las capas altas de la atmósfera, desde donde comienzan a descender provocando lo que se denomina precipitación radiactiva. Esta precipitación es el origen del denominado depósito de contaminación radiactiva o fallout. El fallout se denomina global cuando tiene origen estratosférico, esto es, cuando la contaminación (partículas de tamaño menor a 1 µm) supera la tropopausa durante la detonación. La difusión global de la contaminación ocurre cuando se producen los intercambios de aire entre la troposfera y la estratosfera. Sin embargo, se denomina fallout local o de tipo troposférico al que da lugar a una lluvia radiactiva localizada. Este último fallout está formado por partículas radiactivas de distintos tamaños que no salen de la troposfera. Las partículas de mayor tamaño se forman debido a que el combustible nuclear de las bombas, al producirse la deflagración se funde con el suelo o con otros componentes de la bomba, depositándose con rapidez en las proximidades del lugar en el que se ha llevado a cabo la detonación. Este tipo de contaminación es típica de los sitios en los que se han realizado pruebas con bombas nucleares de baja potencia. La contaminación asociada al fallout global está en forma de aerosoles; lleva asociada muy mayoritariamente la radiactividad puesta en juego en las pruebas nucleares y es la más ampliamente estudiada por su distribución global. El nivel medio de 239+240Pu procedente del fallout global (en los dos hemisferios) es de 35 Bq¿m-2 y de 0,90 Bq¿m-2 para 238Pu, mientras que por otra parte en 1993, UNSCEAR estimó que los niveles de 239+240Pu en suelos del hemisferio norte iban entre 0,02 y 0,7 Bq¿kg-1 con un valor medio de 0,4 Bq¿kg-1 Además del fallout, existen otras fuentes de contaminación por transuránidos, que pueden dar lugar a contaminación en forma de aerosol pero también a contaminación en forma particulada. Podemos citar por ejemplo: a) las emisiones y/o vertidos (controlados y accidentales) de algunas centrales de reprocesamiento de combustible nuclear, como Sellafield (UK), La Hague (Francia) o Mayak (Rusia), b) el accidente de la central nuclear de Chernobyl (Ucrania) en 1986, c) El accidente del satélite SNAP 9 A en 1964, y d) los accidentes ocurridos en Palomares (1966) y Thule (1968) durante el transporte de armamento nuclear americano. La caracterización de la contaminación debida a estos dos últimos accidentes (fundamentalmente el de Palomares) es el objetivo principal de esta investigación. También se han examinado algunas muestras de escenarios en los que se ha producido fallout local, en concreto Tel¿kem 2, pues en todos estos escenarios contaminados el plutonio, uranio y otros elementos transuránidos se encuentra mayoritariamente en forma particulada. Efectivamente, en esta memoria se procede al análisis de lo que se denominan partículas calientes: agregados de elementos radiactivos que dan lugar a una distribución heterogénea de éstos en los compartimentos naturales en las que se encuentran. Estas partículas calientes liberadas al medio ambiente son fuente de riesgos radioecológicos a corto y largo plazo. Por un lado están los efectos relativos a las dosis internas recibidas por inhalación e ingestión de estas partículas (corto plazo), mientras que por otro lado, los efectos a largo plazo están relacionados con la posible transferencia de radionucleidos desde las partículas al ecosistema donde se encuentran a lo largo del tiempo, debido fundamentalmente a los efectos de los distintos agentes climáticos sobre las mismas. La composición, cocientes isotópicos, tamaño y actividad específica de estas partículas calientes son datos fundamentales para poder valorar apropiadamente los riesgos inherentes a la posible inhalación o a la irradiación externa (sobre la piel) y están relacionados con el origen de la fuente de la que proceden. Por otro lado, diversos factores relacionados con las condiciones en las que se han formado las partículas (temperatura, presión, condiciones redox, etc.) y que han influido en el tipo de matriz, la estructura cristalográfica, la porosidad y los estados de oxidación de éstas, pueden influir en la velocidad de desgaste/erosión/lixiviación y en la consiguiente movilidad de los radionucleidos asociados, o lo que es lo mismo en la estimación de los riesgos a largo plazo (riesgos que normalmente no se tienen en cuenta en los programas de monitorización y valoración de la contaminación). El mayor conocimiento de la mayoría de estos parámetros y factores es esencial para una evaluación radioecológica apropiada en la zona bajo estudio y afectada por contaminación en forma de partículas calientes. En las áreas afectadas por contaminación en forma de partículas calientes realizar un muestreo representativo es complejo. Cuando se estudian los suelos contaminados es muy común subestimar el inventario de actividad, ya que si las partículas no se digieren en su totalidad, cosa que es fácil que ocurra debido al carácter refractario de este tipo de muestras, sólo se consideraría la actividad parcial de los radioisótopos que por procesos de lixiviación hayan pasado de las partículas al suelo. Los efectos que se producirían a largo plazo al desgastarse las partículas por causa del clima no se tendrían en cuenta o se subestimarían, y es sabido que con el tiempo, la movilidad de los radionucleidos puede cambiar favoreciéndose las transferencias suelo-planta de los elementos radiactivos más solubles. Por esto, la contaminación por partículas calientes conlleva unos impactos radioecológicos afectados por unas grandes incertidumbres, sobre todo los que se producen en periodos de tiempo más largos, y a menos que se tengan en cuenta las propiedades concretas de las partículas y los procesos de desgaste por causas ambientales, esto no podrá resolverse. Para obtener información relevante sobre el origen y las condiciones de formación de las partículas, una caracterización exhaustiva de las mismas tiene que llevarse a cabo. Y para ello, hay que recurrir al uso, conjuntamente con las técnicas radiométricas convencionales, de diversas técnicas analíticas avanzadas cuya utilización previa en los campos de la radioecología y de la protección radiológica ha sido muy limitada, o prácticamente nula. Fruto de esta necesidad de técnicas analíticas no convencionales en radioecología, surge la idea de esta Tesis Doctoral. La memoria que se presenta junto a este resumen ha sido estructurada en dos grandes bloques. En un primer bloque, fundamentalmente metodológico, se exponen los fundamentos teóricos que sirven de base para la aplicación de la gran mayoría de las técnicas utilizadas, se describen esas técnicas y se detallan las labores de calibración y adaptación para las medidas que se persiguen, mientras que el segundo bloque se dedica fundamentalmente a la exposición de los resultados obtenidos en la caracterización isotópica y/o elemental de las partículas calientes analizadas, las cuales mayoritariamente provienen del accidente de Palomares, aunque también y con fines comparativos se han estudiado partículas calientes del accidente de Thule, y partículas calientes generadas en pruebas nucleares de baja potencia realizadas en Semiplatisnk. El bloque que podemos denominar metodológico está formado por un total de tres capítulos. En el primero de ellos, Capítulo 2, se recoge un resumen de la interacción radiación materia al ser los fundamentos físicos de esta interacción básicos para entender el funcionamiento de la gran mayoría de las herramientas analíticas utilizadas. Los dos restantes, Capítulos 3 y 4, contienen una explicación detallada de las técnicas radiométricas y de haces de iones utilizadas, así como de la microscopía electrónica de barrido, conjuntamente con una descripción detallada de los equipos e infraestructuras utilizados. A partir de aquí se presentan los capítulos del segundo bloque de la Tesis, relativos a resultados. En un primer capítulo, Capítulo 5, se muestran los resultados obtenidos mediante las técnicas convencionales radiométricas de espectrometría alfa (239+240Pu y 238Pu),y gamma (241Am) conjuntamente con los obtenidos mediante microscopía electrónica de barrido (mapas de concentración elemental superficial de U y Pu y valores no cuantitativos del cociente Pu/U), para posteriormente dedicar dos Capítulos, 6 y 7 a mostrar los resultados obtenidos en la caracterización elemental del U y Pu mediante técnicas no destructivas. En este sentido, en el Capítulo 6 se incluyen los cocientes Pu/U y los mapas de concentración de Pu y U del análisis de partículas calientes de Palomares obtenidos mediante µ-PIXE (comparándose con los medidos por microscopía electrónica), y se muestran los valores de concentración de Pu+U hallados con µ-RBS, mientras que en el Capítulo 7 se realiza una comparación de los resultados obtenidos mediante las técnicas µ-PIXE y µ-XRF en el estudio de partículas de Palomares y de Thule, conjuntamente con la descripción de la puesta a punto de la técnica PIXE de alta energía para partículas de distintos tamaños. Por último, el Capítulo 8 está formado por dos partes, ambas dedicadas al estudio isotópico del U y el Pu presente en partículas calientes. En primer lugar, se describe un método basado en la espectrometría gamma de baja energía para las medidas de 239Pu, 240Pu y 241Am en partículas calientes de Palomares y de Tel¿kem 2, para posteriormente en la segunda mitad del capítulo exponer los resultados obtenidos mediante ICP-MS de muestras de suelo y partículas digeridas de Palomares, generados por una parte para validar la información obtenida mediante espectrometría gamma y por otra para obtener información sobre la composición isotópica de Uranio en esas partículas (por ICP-MS los isótopos medidos son: 239Pu, 240Pu, 235U y 238U). La memoria se cierra con un capítulo final, Capítulo 9, en el que se enumeran las principales conclusiones de este trabajo