Détermination de la structure des métaux liquides : comparaison entre théories analytiques, simulation numérique et expérience pour les alcalins

Physics of the structure of liquid metals boasts about a double diversity. Firstly, numerous potentials exist to describe the interactions between particles. Secondly, a large number of approaches have been proposed to deduce the structure from the effective potential. In this work, we study the structure of liquid alkali metals. It is developed around two ideas, attributing a central role to molecular dynamics results. In a first part, the quality of the potential implemented is discussed through a comparison between experimental and simulation results. We used Shaw's model potential and both the Vashishta-Singwi and the Ichimaru-Utsumi local field corrections. It appears that this ab initio potential describes correctly the structure of each alkali metal, including lithium. Molecular dynamic's results seem quite insensitive to the choice of the dielectric function. This confirms the predominant role played by short range forces in determining the structure. The second idea, this study is built on, is an evaluation of different methods available for the description of the structure. By comparison with molecular dynamics, qualities and defaults of both perturbation schemes (ORPA-WCA, ORPA-JA) and integral equations (SMSA) are discussed. In the cases of Na, K, Rb and Cs, these methods produce results near simulation ones. However, the SMSA equation does not show the characteristic drawbacks of perturbation methods. Lithium is particular since any of these analytical methods achieves in matching, even approximately, simulation results. The reasons are not clearly understood. Screening influences S(o) and we underline that its value depends on the way long range interactions are taken into accountLa physique de la structure des métaux liquides est riche à double titre, d'abord par la diversité des potentiels qui permettent de décrire l'interaction entre les particules, ensuite par celle des méthodes employées pour déduire la structure du potentiel effectif. Au travers du cas des métaux alcalins et tout en attribuant un rôle central aux résultats de dynamique moléculaire (DM), cette étude s'articule autour de deux axes principaux. Le premier discute de la qualité du potentiel mis en oeuvre par comparaison des résultats expérimentaux et de DM. Nous utilisons le potentiel de Shaw et les fonctions diélectriques de Vashishta-Singwi et d'Ichimaru-Utsumi. L'étude révèle que ce potentiel de type premier principe décrit correctement la structure de tous les alcalins, lithium y compris. L'insensibilité des résultats de DM par rapport à la fonction diélectrique confirme l'influence prédominante des forces à courte portée sur la structure. Le second axe de l'étude est une évaluation des propriétés structurales par différentes méthodes semi-analytiques. Par comparaison avec les résultats de DM, les aptitudes des schémas perturbatifs (ORPA-WCA, ORPA-JA et des méthodes intégrales (SMSA) sont examinées. Sur Na,K, Rb et Cs, toutes ces méthodes approchent honorablement les résultats de simulation. L'équation SMSA ne possède cependant pas les défauts inhérents aux méthodes de perturbation thermodynamiques. Le cas du lithium, qu'aucune de ces méthodes analytiques ne décrit correctement avec le potentiel employé, n'est pas élucidé. L'influence de l'écrantage sur la valeur de S(o) est confirmée et il apparait que la nature du traitement des interactions à longue distance détermine sa valeu