Contribuição da combustão de biomassa na emissão de poluentes

Doutoramento em Ciências e Engenharia do AmbienteIn Portugal, it was estimated that around 1.95 Mton/year of wood is used in residential wood burning for heating and cooking. Additionally, in the last decades, burnt forest area has also been increasing. These combustions result in high levels of toxic air pollutants and a large perturbation of atmospheric chemistry, interfere with climate and have adverse effects on health. Accurate quantification of the amounts of trace gases and particulate matter emitted from residential wood burning, agriculture and garden waste burning and forest fires on a regional and global basis is essential for various purposes, including: the investigation of several atmospheric processes, the reporting of greenhouse gas emissions, and quantification of the air pollution sources that affect human health at regional scales. In Southern Europe, data on detailed emission factors from biomass burning are rather inexistent. Emission inventories and source apportionment, photochemical and climate change models use default values obtained for US and Northern Europe biofuels. Thus, it is desirable to use more specific locally available data. The objective of this study is to characterise and quantify the contribution of biomass combustion sources to atmospheric trace gases and aerosol concentrations more representative of the national reality. Laboratory (residential wood combustion) and field (agriculture/garden waste burning and experimental wildland fires) sampling experiments were carried out. In the laboratory, after the selection of the most representative wood species and combustion equipment in Portugal, a sampling program to determine gaseous and particulate matter emission rates was set up, including organic and inorganic aerosol composition. In the field, the smoke plumes from agriculture/garden waste and experimental wildland fires were sampled. The results of this study show that the combustion equipment and biofuel type used have an important role in the emission levels and composition. Significant differences between the use of traditional combustion equipment versus modern equipments were also observed. These differences are due to higher combustion efficiency of modern equipment, reflecting the smallest amount of particulate matter, organic carbon and carbon monoxide released. With regard to experimental wildland fires in shrub dominated areas, it was observed that the largest organic fraction in the samples studied was mainly composed by vegetation pyrolysis products. The major organic components in the smoke samples were pyrolysates of vegetation cuticles, mainly comprising steradienes and sterol derivatives, carbohydrates from the breakdown of cellulose, aliphatic lipids from vegetation waxes and methoxyphenols from the lignin thermal degradation. Despite being a banned practice in our country, agriculture/garden waste burning is actually quite common. To assess the particulate matter composition, the smoke from three different agriculture/garden residues have been sampled into 3 different size fractions (PM2.5, PM2.5-10 and PM>10). Despite distribution patterns of organic compounds in particulate matter varied among residues, the amounts of phenolics (polyphenol and guaiacyl derivatives) and organic acids were always predominant over other organic compounds in the organosoluble fraction of smoke. Among biomarkers, levoglucosan, β-sitosterol and phytol were detected in appreciable amounts in the smoke of all agriculture/garden residues. In addition, inositol may be considered as an eventual tracer for the smoke from potato haulm burning. It was shown that the prevailing ambient conditions (such as high humidity in the atmosphere) likely contributed to atmospheric processes (e.g. coagulation and hygroscopic growth), which influenced the particle size characteristics of the smoke tracers, shifting their distribution to larger diameters. An assessment of household biomass consumption was also made through a national scale survey. The information obtained with the survey combined with the databases on emission factors from the laboratory and field tests allowed us to estimate the pollutant amounts emitted in each Portuguese district. In addition to a likely contribution to the improvement of emission inventories, emission factors obtained for tracer compounds in this study can be applied in receptor models to assess the contribution of biomass burning to the levels of atmospheric aerosols and their constituents obtained in monitoring campaigns in Mediterranean Europe.Em Portugal, estima-se que 1.95 Mton/ano de lenha sejam utilizadas na queima doméstica para aquecimento e confecção de alimentos. Em simultâneo, nas últimas décadas, a área de floresta ardida também tem vindo a aumentar. Estes tipos de combustão contribuem para a libertação de quantidades elevadas de poluentes tóxicos que perturbam a química da atmosfera, interferem com o clima e possuem efeitos nefastos na saúde. A quantificação rigorosa, à escala regional e global, das emissões de gases e matéria particulada associada à queima doméstica, queima de resíduos agrícolas e fogos florestais é fundamental para vários fins, nomeadamente na investigação dos diversos processos atmosféricos, na elaboração de relatórios de emissões de gases de estufa, e na quantificação de fontes de poluição atmosférica que afectam a saúde humana. No sul da Europa, as bases de dados com factores de emissão detalhados são praticamente inexistentes. Os modelos climáticos, a modelização fotoquímica, os inventários de emissões e os estudos de identificação de fontes emissoras utilizam valores típicos obtidos para biomassa norte-americana ou do norte da Europa. Assim, é conveniente utilizar valores mais específicos obtidos localmente. Este estudo teve como principal objectivo a caracterização e quantificação dos gases e aerossóis emitidos por fontes de queima de biomassa, englobando as espécies lenhosas mais representativas da realidade nacional. Foram realizadas experiências de amostragem em laboratório (queima doméstica) e no campo (queima de resíduos agrícolas/jardim e fogos florestais controlados). Em laboratório, após selecção das espécies de biomassa e dos equipamentos de queima mais representativos em Portugal, estabeleceu-se um programa de amostragem para determinar os factores de emissão de poluentes gasosos e particulados, incluindo a composição orgânica e inorgânica dos aerossóis. Ao nível do campo, efectuou-se a amostragem das plumas de fumo resultantes da queima de resíduos agrícolas/jardim e de fogos controlados numa área dominada por espécies arbustivas. Os resultados deste estudo mostram que o tipo de equipamento de combustão e o tipo de biomassa utilizados têm um papel importante nos níveis e composição dos poluentes emitidos. Diferenças significativas entre o uso de equipamentos de combustão tradicionais versus equipamentos modernos foram observadas. Estas diferenças devem-se à maior eficiência de combustão dos equipamentos modernos, reflectindo-se na menor quantidade de matéria particulada, carbono orgânico e monóxido de carbono libertados. No que diz respeito ao fogo controlado em áreas dominadas por espécies arbustivas observou-se que a fracção orgânica estudada nas amostras de fumo é composta essencialmente por produtos resultantes da pirólise da vegetação. Estes produtos são constituídos na sua maioria por esteredienos e derivados de esteróis, hidratos de carbono resultantes da quebra das moléculas de celulose, produtos alifáticos provenientes de ceras vegetais e metoxifenóis resultantes da degradação térmica da lenhina. A queima de resíduos agrícolas e de jardim, apesar de ser uma prática proibida no nosso país, é uma realidade bastante frequente. Para avaliar a composição das emissões de alguns tipos de resíduos foram recolhidas amostras de três tamanhos diferentes (PM2.5, PM2.5-10 and PM>10). Apesar de se poder observar uma grande variabilidade em termos de compostos orgânicos dependendo do tipo de resíduo queimado, os compostos fenólicos (derivados do polifenol e guaiacil) e os ácidos orgânicos foram sempre predominantes em relação à restante fracção orgânica. O levoglucosano, o β-sitosterol e o fitol foram os traçadores de queima de biomassa detectados em quantidades mais apreciáveis na generalidade dos resíduos agrícolas e de jardim. O inositol pode ser considerado um bom traçador para as emissões resultantes da queima de rama de batata. Observou-se que as condições ambientais (tais como valores elevados de humidade relativa na atmosfera) provavelmente contribuíram para processos de coagulação e de crescimento higroscópico que influenciaram as características dos traçadores de biomassa, mudando sua distribuição para diâmetros maiores. Foi também feita a avaliação do consumo doméstico de biomassa na forma de um inquérito aplicado à escala nacional. Os resultados obtidos, conjugados com as bases de dados sobre factores de emissão obtidas nos ensaios de queima laboratoriais, permitiram estimar as quantidades emitidas de vários poluentes em cada distrito de Portugal continental. Além de contribuir significativamente para o aperfeiçoamento dos inventários de emissões, os factores de emissão obtidos para vários compostos traçadores poderão ser aplicados em modelos no receptor de forma a avaliar a contribuição da queima de biomassa para os níveis de aerossóis atmosféricas e seus constituintes obtidos em campanhas de monitorização na Europa mediterrânea