Contribution à la compréhension du procédé de spray pyrolyse par une double approche modélisation/expérience

Multielement ceramic powders in the Si/C/N system could be obtained by spray pyrolysis process. Synthesis parameters and their effect on powder chemical composition and morphology have been already studied. Nevertheless, the mechanisms of precursor decomposition and gas phase species recombination that take place in the reaction zone are still unknown. The aim of this study is the comprehension of the process, from the aerosol generation to the solid powders formation mechanisms. The shadowgraphy technique was used to characterize the spray, and coupled with the implementation of a numerical model of droplets transport and treatment through the device allowed to identify bimodal size distributions at the furnace entrance. This double approach let confirm the effect of physical and hydrodynamic phenomenon in drop size evolution. The introduction of a bimodal distribution into the pyrolysis furnace allows to consider a precursor decomposition mechanism in two steps, depending on the drop sizes. This hypothesis combined to the study of precursor decomposition at high temperature led to the proposal of powder formation mechanisms in which their chemical composition varies with the synthesis atmosphere.Des poudres céramiques multiéléments dans le système Si/C/N peuvent être obtenues avec le procédé de spray pyrolyse. Les paramètres de synthèse et leur influence sur la composition et la morphologie de poudres obtenues a fait l’objet de précédentes études. Toutefois, les mécanismes de décomposition et de recombinaison des espèces dans la zone de réaction restent inconnus. Cette étude vise à approfondir la compréhension du procédé, de la formation de l’aérosol jusqu’aux mécanismes de formation des particules solides. Ainsi, la caractérisation de l’aérosol par ombroscopie laser, couplée à la mise en place d’un modèle numérique du transport et traitement des gouttes du précurseur au sein du dispositif, a permis l’identification de distributions en taille de gouttes de type bimodal jusqu’à leur entrée en zone de réaction. Cette double approche a également permis de vérifier l’effet des phénomènes physiques et hydrodynamiques sur les distributions en taille des gouttelettes lors de leur transport vers la zone réactionnelle. L’introduction d’une distribution bimodale dans le four de pyrolyse permet d’envisager un mécanisme de décomposition du précurseur en deux étapes, lié à la taille des gouttelettes. Cette hypothèse combinée à l’étude de décomposition du précurseur Hexaméthyldisilazane à haute température a permis de proposer des mécanismes de formation de poudres dont la composition chimique varie selon l’atmosphère de synthèse utilisée