Quantification de radionucléides par approche stochastique globale

Gamma spectrometry is a commonly passive nondestructive assay used to identify and quantify radionuclides present in more or less complex objects such as waste packages, waste drums or glove boxes. Basic methods using empirical calibration with a standard in order to quantify the activity of nuclear materials by determining the absolute calibration efficiency are useless on non-reproducible, complex and single nuclear objects such as waste packages. Package specifications as composition or geometry change from one package to another and involve a high variability of objects. Current quantification process uses numerical modeling of the measured scene with few available data such as geometry or composition. These data are density, material, screen, geometrical shape, matrix composition and source distribution. Some of them are strongly dependent on package data knowledge. The method developed in this thesis suggests combining a global stochastic approach which uses, among others, surrogate models available to simulate the gamma attenuation behaviour, a Bayesian approach which considers conditional probability density functions of problem inputs, and Markov Chains Monte Carlo algorithms (MCMC) which solve inverse problems, with gamma ray emission radionuclide spectrum and outside dimensions of interest objects. The methodology is testing to standard in terms of actinide masses, locations and distributions. Activity uncertainties are taken into account by this adjustment methodology. An experimental protocol is built to validate the quantification method in terms of robustness with the quantification of 239Pu. The perspectives of the method are to save time by improving the nuclear measurement process, to cut back on costs by avoiding as far as possible expert approaches, and to reduce the actinide mass uncertainties by increasing the precision of quantification process.Parmi les techniques de mesure nucléaire non destructives utilisées par les instrumentistes du noyau atomique, la spectrométrie gamma est aujourd’hui une méthode d’identification et de quantification de radionucléides largement employée dans le cadre de la gestion d’objets nucléaires complexes tels que des déchets radioactifs, des fûts de déchets ou des boîtes à gants. Les caractéristiques physico-nucléaires non-reproductibles et variées de ces objets, telles que leurs compositions, la répartition des matériaux, leurs densités et formes géométriques, ou le nombre et la forme de leurs termes sources émetteurs, induisent une inaptitude des méthodes d’étalonnage traditionnel à permettre l’obtention de l’activité d’un matériau nucléaire donné. Cette thèse propose une méthode de quantification de radionucléides multi-émetteurs, limitant, voire supprimant, l’utilisation d’informations dites a priori issues de l’avis d’expert ou du retour d’expériences. Cette méthode utilise entre autres la métamodélisation pour construire une efficacité de détection gamma équivalente de la scène de mesure, le formalisme de résolution de problème inverse par Chaines de Markov Monte-Carlo (MCMC), le tout placé dans un cadre de travail probabiliste bayésien afin d’estimer les densités de probabilités des variables d’intérêt telle qu’une masse de radionucléide. Un protocole de validation expérimentale permet de vérifier la robustesse de la méthode à estimer une masse de 239Pu au sein d’objets similaires à ceux traités en routine par le laboratoire. Les perspectives de la méthode concernent la réduction des temps de calcul, des coûts financiers et humains par limitation de l’approche type expert, et la réduction des incertitudes associées