Separation and Analysis of Sr-90 and Zr-90 for Nuclear Forensic Applications

Le présent travail porte sur le développement technologique pour déterminer l'âge des sources de radiostrontium à travers du rapport [Zr-90]/[Sr-90], en utilisant les techniques de spectrométrie de masse et scintillation liquide pour quantifier les deux isotopes. Parce que Sr-90 et Zr-90 sont des interférences isobariques en spectrométrie de masse, une séparation radiochimique est nécessaire pour isoler du Zr-90 avant son analyse. Parmi quatre résines commerciales, la résine DGA a fourni la meilleure performance pour isoler le Zr-90 du Sr-90. Des récupérations supérieures à 99% pour le Zr-90 ont été obtenues. La résine DGA était aussi l'approche la plus rapide et la plus efficace pour éliminer les interférences isobariques du Sr-90 et aussi de l’Y-90 potentiellement présents dans des échantillons contenant des niveaux élevés de radioactivité. Des expériences impliquant l’utilisation d’une cellule de collision pour éliminer des interférences isobariques ont fourni des facteurs de décontamination insuffisants pour des applications en criminalistique nucléaire.In this work, a technological development to determine the age of radioactive strontium sources through the [Zr-90]/[Sr-90] ratio using mass spectrometry and liquid scintillation to quantify both isotopes is presented. Because Sr-90 and Zr-90 are isobaric interferences in mass spectrometry, a radiochemical separation to isolate Zr-90 has been shown to be mandatory prior to analysis. Four commercial resins (AG50W-X9, Dowex1-X8, Sr and DGA resins) were tested to isolate Zr-90 from Sr-90. Best performance was observed for the DGA resin, including recoveries higher than 99% for Zr-90. DGA has also demonstrated to be the faster approach and the most efficient not only to eliminate isobaric interferences from Sr-90, but also from Y-90, potentially present in samples containing high levels of radioactivity. Experiments using a collision cell to eliminate isobaric interferences in a triple quadrupole mass spectrometer (ICP-QQQMS) have also been carried out, but results have demonstrated insufficient decontamination factors for nuclear forensic applications