Dénitrification dans les aquifères cristallins : variations temporelles et spatiales

Unconfined shallow aquifers in agricultural areas are contaminated by nitrates worldwide. Excessive fertilization over the last decades has affected groundwater quality as well as human and ecosystem wellbeing. Nitrate in groundwater can be microbially reduced to dinitrogen gas by heterotrophic (microbes obtaining their energy from surface-derived organic carbon) and autotrophic (microbes obtaining their energy from a lithological source) processes. However, denitrification rates are highly spatially variable, following involved interactions between groundwater flow structures and biogeochemical activity. The location of biogeochemical activity in the aquifer is difficult to access at the catchment scale, but of vast importance to gain predictive capabilities for groundwater management. Even though microbial processes cannot be resolved at the local scale, this dissertation proposes a catchment scale characterization of denitrification rates based on an integrated model- and data-driven approach. The dissertation proposes an extensive use of conservative and reactive tracers combined with groundwater flow and transport models to identify the geological and biogeochemical controls on aquifer denitrification capacities. The methodology is applied to a crystalline unconfined aquifer of 76 km2 size in Brittany, France. Based on CFC-12, O2, NO3-, and dissolved N2 concentrations measured in 16 wells, it is possible to reconstruct historical nitrate inputs to the saturated zone and to define spatiotemporal denitrification activity. It is shown that denitrification is primarily controlled by the location of electron donors. The dissertation proposes a general interpretation framework based on tracer information combined with complementary semi-explicit lumped parameter models to assess regional denitrification capacities and nitrate legacy.La contamination des aquifères de proche subsurface par les intrants d'origine agricole (nitrates) est un problème mondial.L'utilisation excessive d'engrais depuis plusieurs décennies a impacté la qualité des masses d'eau souterraines et soulève des enjeux pour la santé humaine comme pour celle des écosystèmes. Les nitrates dans les aquifères peuvent être réduits en diazote gazeux par l'activité microbienne hétérotrophique (la biomasse microbienne obtenant l'énergie nécessaire à ce processus via le carbone organique issu de la surface) et/ou par l'activité autotrophique (la biomasse microbienne obtenant cette fois ci son énergie depuis une source proche, lithologique). Les taux de dénitrification sont très variables spatialement, et sont régulés par l'interaction entre la structure des flux d'eau souterrains avec l'activité biogéochimique. Localiser l'activité biogéochimique dans les aquifères est difficilement réalisable à l'échelle des bassins versants, mais paraît crucial pour la gestion des masses d'eau souterraines. Bien que les processus de l'activité microbienne ne puissent pas être entièrement résolus à l'échelle locale, ce manuscrit de thèse propose une caractérisation des taux de dénitrification à l'échelle du bassin versant, basée sur l'analyse de données et sur une approche de modélisation intégrée. Cette thèse propose d'utiliser de manière extensive des traceurs conservatifs et réactifs associés aux flux d'eau souterraine et des modèles de transport afin d'identifier les contrôles géologiques et biogéochimiques sur les capacités de dénitrification dans les aquifères. Cette méthodologie a été appliquée à un aquifère libre cristallin de 76 km² situé en Bretagne. A partir des concentrations en CFC-12, O2, NO3- et N2 dissous mesurées dans 16 puits, il a été possible de reconstituer les chroniques d'apports de nitrate dans la zone saturée et de définir les variations spatio-temporelles de la dénitrification. Il est prouvé ici que la dénitrification est en premier lieu contrôlée par la position des donneurs d'électron. Ce travail propose un cadre d'interprétation général sur la base de l'utilisation combinée et complémentaire des traceurs et sur la modélisation semi-explicite pour estimer à l'échelle régionale les capacités de dénitrification et les stocks de nitrates dans les aquifères