Experimental investigation and dynamic simulation of oxidation catalyst and diesel particulate filters

Mit der fortschreitenden Verschärfung der Abgasgrenzwerte für PKW mit Dieselmotor gewinnen die Verfahren zur nachmotorischen Abgasreinigung immer weiter an Bedeutung. Diesel-Partikelfilter erlauben zusammen mit innermotorischen Maßnahmen eine nahezu vollständige Reduktion von Partikeln in dieselmotorischen Abgasen. Ziel der vorliegenden Arbeit war es daher, Abgasreinigungssysteme mit Diesel-Oxidationskatalysator (DOC) und nachgeschaltetem monolithischem Wall-flow Diesel-Partikelfilter eingehend zu untersuchen und modellmäßig zu beschreiben. Der Schwerpunkt lag dabei auf der Regeneration von katalytisch beschichteten (CDPF) sowie unbeschichteten (DPF) Partikelfiltern. Als Oxidationskomponenten wurden O2 und NO2 betrachtet. Auch auf das Potenzial eines Systems, in dem ein katalytisch beschichtetes Partikelfilter die Funktionen eines DOC vollständig übernimmt, wurde eingegangen. Um die physikalischen und chemischen Vorgänge im Oxidationskatalysator und in den Partikelfiltern bestmöglich verstehen und beschreiben zu können, wurden sowohl experimentelle Untersuchungen als auch dynamische Simulationsrechnungen durchgeführt. Es wurden hierzu u. a. Filterproben mit Modellruß beladen und anschließend unter isothermen und definierten synthetischen Abgasbedingungen in einem speziell dafür entwickelten Kinetikprüfstand regeneriert. Ausgehend von diesen Reaktionsanalysen und Reaktionsanalysen zu weiteren ausgewählten Stoffkomponenten, die das dieselmotorische Abgas repräsentieren, wurden Bruttoreaktionskinetiken für die Stoffumsetzungen im DOC und im Diesel-Partikelfilter abgeleitet. Zur qualitativen und quantitativen Beschreibung der Schadstoff- und Rußumwandlung wurde für den Katalysator und das Partikelfilter jeweils ein eindimensionales Simulationsmodell entwickelt. Die Modelle erlauben dynamische Vorhersagen zur Schadstoffumsetzung und Temperaturentwicklung längs der axialen Katalysator- sowie der axialen Filterkoordinate und ermöglichen somit Systemanalysen zu unterschiedlichen Abgasreinigungsanlagen. Das Filtermodell unterscheidet dabei die Modellphasen Einlass- und Auslasskanal sowie Rußschicht und Filterwand. Auch das komplexe Zusammenspiel zwischen Rußoxidation und heterogen katalysierten Reaktionen in katalytisch beschichteten Partikelfiltern konnte so in die Untersuchungen und in das Simulationsmodell mit einbezogen werden. Die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit machen deutlich, dass für ein gesamtes Abgasreinigungssystem, bestehend aus einem Oxidationskatalysator und einem Partikelfilter, die Temperatur die wesentliche Steuergröße darstellt. Es ist somit auf möglichst geringe Wärmeverluste zu achten. Bei Verwendung eines beschichteten Partikelfilters kann je nach Systemauslegung auch ein verkleinerter DOC zum Einsatz kommen. Neben den Wärmeverlusten kommt auch der Wärmekapazität der einzelnen Abgasnachbehandlungskomponenten eine entscheidende Rolle zu. Abschließend lässt sich festhalten, dass mit den hier entwickelten Modellen und den Reaktionsgeschwindigkeitsansätzen nicht nur die Rußabbrandraten und die lokalen Temperaturentwicklungen im DOC und im Partikelfilter, sondern auch erstmals die Produktselektivitäten sowie die Abbrandinitiierung vorhergesagt werden können. Es stehen somit Berechnungsmethoden zur Verfügung, die sowohl eine grundlagenorientierte Betrachtung der einzelnen physikalischen und chemischen Vorgänge im Partikelfilter als auch Systemanalysen zu Gesamtabgasreinigungssystemen mit Diesel-Oxidationskatalysator und Diesel-Partikelfilter erlauben.As the legislation concerning the emission limits for passenger cars with diesel engines is getting more and more restrictive, systems for exhaust gas aftertreatment will become increasingly important. Diesel particulate filters combined with special measures for the internal combustion process are able to reduce soot particulates in diesel exhaust gas almost completely. Therefore, the intention of this work is to investigate exhaust gas aftertreatment systems consisting of a diesel oxidation catalyst (DOC) and a particulate filter (DPF) or a catalytically coated particulate filter (CDPF) and to build up one-dimensional models to describe the most dominant processes. The main focus regards the regeneration processes within the particulate filters. According to recent exhaust purification concepts, the oxidation catalyst is not only reducing the raw emissions of the engine, but it will be supporting soot oxidation by post injected diesel fuel in order to provide the required high filter regeneration temperatures. The catalyst also generates NO2 from exhaust NO. NO2 acts as an oxidant for soot at lower temperatures. A catalytically coated filter comprises the function of a catalyst within the filter itself and promotes the oxidation of soot. In order to regenerate particulate filters, the loaded soot can be oxidized by the exhaust gas components O2 and NO2. The filter regeneration with O2 requires high temperatures well above 600°C to oxidize the soot within acceptable times. Due to the high O2 concentration the resulting reaction rates can be much higher than those obtained by NO2, which, on the other hand, can be used for soot oxidation at lower temperatures above 280°C. In order to analyse and understand the coupled physical and chemical processes within a catalyst and a particulate filter, both experimental investigations and dynamic simulations were performed and examined. Therefore a special test bench for reaction kinetics was developed and built up where the reactions could be investigated under defined, isothermal, synthetical and stationary conditions in a flat bed reactor. The catalyst samples as well as the filter samples were cut from real monoliths for passenger cars. Thus the results derived from the test bench can be easily transfered to real exhaust gas aftertreatment systems. On the basis of the experimental results obtained by the reaction analysis the reaction kinetics and parameters were determined. Furthermore, two one-dimensional mathematical models were developed to predict the conversion of the exhaust gas components and the soot oxidation within the catalyst and the filter both qualitatively and quantitatively. With these models dynamic calculations of the conversion of the gas pollutants as well as the developments of the temperature at every axial position of the catalyst and the filter can be performed. The model for the oxidation catalyst was set up as a two-phase model in order to exactly describe the mass and heat transfer between the gas phase and the catalytical solid phase. The model for the particulate filter is divided into four model phases: inlet and outlet channel as well as soot layer and filter wall. So, the complex interactions between soot burning and the catalytical reactions within catalytically coated particulate filters could be included in the investigations and simulations. The results of this work reveal that temperature is the key parameter to control the regeneration processes in an exhaust aftertreatment system consisting of an oxidation catalyst and a particulate filter. So, the heat losses should be reduced as much as possible. By using a catalytically coated filter it is also possible to employ a DOC of smaller size depending on the overall system design. However, not only the heat losses, but also the heat capacity of the single components of the aftertreatment system plays an important role with regard to the overall temperature management. Concluding, the models developed in this work and the reaction kinetics not only allow to predict the rates of soot burning and the development of the local temperature within oxidation catalysts and particulate filters but also to predict the selectivity of the reaction products and the initiation of the soot oxidation process. Thus, methods and simulation tools were provided which allow deeper insight into the single physical and chemical processes within a particulate filter for research topics and which allow the analysis of complete exhaust aftertreatment systems consisting of an oxidation catalyst and a particulate filter