Am-241 measurement and speciation in soils and sediments

In this Master's thesis, sources of 241Am in the environment, its speciation in the environment and bioavailability are discussed. Techniques that can be used to provide 241Am speciation information in solid samples, such as TRLFS, XAFS, and fractioning techniques, such as sequential extraction or filtration are presented and discussed. In the experimental part of this study, activity concentrations and vertical distribution of 241Am were determined in sediment and soil samples collected from drainage basin area in Mercantour national park, France. Coprecipitation, ion exchange and extraction chromatography were combined to separate and purify the 241Am. Alpha sources were prepared by electrodeposition and sources were measured with alpha spectrometer. Average chemical recovery of 241Am for sediment and soil samples was 52 ± 4 %. 241Am, 239,240Pu and 238Pu activity concentrations did not correspond linearly with the organic matter content of sediment or soil. Detected inventories of 241Am, 239,240Pu, 238Pu and 241Am/239,240Pu suggested that runoff water has important contribution to the distribution and transport of americium and plutonium. 241Am/239,240Pu ratio detected in sediment and soil samples, suggest that americium has higher solubility than plutonium. Americium had migrated deeper in the soil profiles due to the runoff water filtration. Detected 241Am/239,240Pu and 238Pu/239,240Pu ratios indicated that the source of this sampling site was the global fallout from nuclear weapons tests.Tässä Pro gradu -tutkielmassa esitellään 241Am:n lähteet ympäristöön sekä 241Am:n spesiaatio ja biosaatavuus ympäristössä. Tekniikat, joita voidaan soveltaa 241Am:n spesiaation määrittämiseen kiinteissä näytteissä, kuten TRLFS, XAFS ja fraktiointitekniikat esitellään. Kokeellisessa tutkimuksessa määritettiin 241Am:n aktiivisuuspitoisuus ja vertikaalinen jakautuminen sedimentti- ja maaperänäytteissä, jotka oli kerätty valuma-alueelta Mercantour:in kansallispuistosta Ranskasta. 241Am:n erotuksessa ja puhdistuksessa käytettiin kerasaostusta, ioninvaihtoa ja ekstraktiokromatografiaa. Alfapreparaatit valmistettiin elektrodepositiolla ja preparaatit mitattiin alfaspektrometrilla. Keskimääräinen 241Am:n saalisprosentti sedimentti- ja maaperänäytteille oli 52 ± 4 %. 241Am:n, 239,240Pu:n ja 238Pu:n aktiivisuuspitoisuudet eivät korreloineet lineaarisesti maaperän tai sedimentin orgaanisen materian määrän kanssa. Määritetyt 241Am:n, 239,240Pu:n, ja 238Pu:n aktiivisuuspitoisuudet sekä 241Am/239,240Pu aktiivisuussuhde viittasivat, että valumavedellä on tärkeä merkitys amerikiumin ja plutoniumin jakaantumisessa sekä kulkeutumisessa valuma-alueella. Maaperässä ja sedimentissä havaittujen 241Am/239,240Pu aktiivisuussuhteiden perusteella pääteltiin, että amerikium oli siirtynyt valumaveden suodattumisen seurauksena syvemmälle maaperässä. Näin ollen voi olla mahdollista, että amerikium on liukoisempi kuin plutonium. Sedimentissä ja maaperässä 241Am/239,240Pu ja 238Pu/239,240Pu aktiivisuussuhteet korreloivat hyvin ydinasekokeista peräisin olevan globaalin laskeuman aktiivisuussuhteiden kanssa