Influence des conditions hydrodynamiques et thermodynamiques sur la répartition des microbulles dans le saphir préformé

Utilization of sapphire for various applications is significant. Massive crystal growth methods do not allow the production of the sapphire single crystals in the complex forms necessary for the applications. These particular geometries can be obtained by the shaped crystal growth techniques. However, the crystals obtained by these methods are characterized by the presence of gas micro bubbles. Among the assumptions relating to the origins of gas bubbles there is the thermal decomposition of molten alumina, the reaction between the molten alumina and the crucible, the initially dissolved gas in the raw material, the growth atmosphere, the influence of the graphite devices, the influence of the material used for the manufacture of the crucible, the growth parameters. The experimental data made it possible to quantify the influence of several parameters on the distribution, the density and the size of the gas bubbles. Surface density of gas bubbles in the crystals is not influenced by: the growth equipment, the growth atmosphere, the raw material used, the position of the sample over the length of the crystal, the shape of the crystal. If the pulling rate increases, the diameter of the gas bubbles decreases and their number increases so that the number of gas moles in the crystal remains constant. The origins of the nature of the gases which form the gas bubbles were cleared up by thermodynamic calculus and by measurements of mass spectrometry. The principal gas species which are formed in growth chamber are influenced by materials used for the manufacture of the crucible and by the graphite devices. When all the components of the system are taken into account the principal gas specie which form is CO. This effect was confirmed by mass spectrometry experiments. The distribution of the gas bubbles is primarily related to the geometry of the dic. Modeling made it possible to find an excellent agreement between the experiments, SIMS analyses and the results obtained by numerical simulation. The results obtained resulted in proposing a coherent model of the whole phenomena involved since the origins of gas until the incorporation of the bubbles into the crystal.Les méthodes d'élaboration de saphir massif ne permettent pas l'obtention du monocristal dans les formes complexes nécessaires pour les applications. Ces géométries particulières peuvent être obtenues par les techniques de croissance préformée. Toutefois, les cristaux élaborés par ces méthodes sont caractérisés par la présence de microbulles de gaz. Une étude bibliographique exhaustive montre que les observations expérimentales et les explications avancées sont souvent contradictoires et ne prennent jamais en compte la totalité des phénomènes. Les expériences effectuées dans trois installations, totalement différentes, ont permis de quantifier l'influence de plusieurs paramètres sur la distribution, la densité et la taille des bulles de gaz. La quantité de gaz dans les cristaux n'est pas influencée par la machine de tirage, l'atmosphère de croissance, la matière première utilisée, la position de l'échantillon sur la longueur du cristal, la forme du cristal. Si la vitesse de tirage augmente, le diamètre des bulles de gaz diminue et leur nombre augmente de sorte que le nombre de moles de gaz dans le cristal reste constant. L'origine de la nature des gaz qui forment les bulles a été éclaircie par des calculs thermodynamiques et par des mesures de spectrométrie de masse. Les espèces gazeuses principales qui se forment dans l'enceinte de croissance sont influencées par le matériau utilisé pour la fabrication du creuset et par les pièces en graphite. Quand toutes les composantes du système sont prises en compte, l'espèce gazeuse principale qui se forme est le CO. La distribution des bulles de gaz est essentiellement liée à la géométrie de la filière. La modélisation numérique de l'hydrodynamique et du transport de soluté a permis de trouver un excellent accord avec les résultats expérimentaux de répartition des bulles et avec des analyses SIMS de la répartition de dopants. Un modèle cohérent de l'ensemble des phénomènes mis en jeu depuis l'origine du gaz jusqu'à l'incorporation des bulles dans le cristal est proposé. Il explique aussi bien la taille que la position et la répartition des bulles pour diverses filières