Vers une source de photons uniques opérationnelle à base de nanofils semiconducteurs

The recent development of the quantum information theory focuses the interest of the scientific community on single-photon sources. Indeed, these sources can be used for instance for optical quantum computing or quantum cryptography to improve the quantum key distribution performances and avoid eavesdropping. Consequently, it is necessary to have reliable single-photon sources and for realistic applications, the challenge is to get a single-photon source operating up to room temperature.Our group recently demonstrated that by inserting a quantum dot of CdSe in a nanowire of ZnSe, single-photon emission could be obtained up to room temperature. Still, these nanowires had a low quantum yield and were not vertically oriented on the as-grown sample since they were grown along the (001) crystallographic orientation. The interest of vertically oriented nanowires is that they can be coupled to photonic structures to increase their photons collection and their growth is favored on (111)-oriented substrates.In this context, the aim of this PhD work is to develop the growth of vertically oriented ZnSe-CdSe nanowire quantum dots along the (111) crystallographic orientation by molecular beam epitaxy, to study their luminescence up to room temperature for single-photon sources applications, and to couple these nano-objects to photonic structures to increase the photons collection. To reach this goal, we divided this project in three steps.The first step focuses on the development of vertically oriented ZnSe nanowires, passivated with a semiconductor shell of ZnMgSe to enhance their luminescence. In a second step, we demonstrate the possibility to insert CdSe quantum dots in these ZnSe nanowires, using different growth conditions for the quantum dot. The influence of these growth conditions is studied with structural and composition analysis of these nano-objects. Optical studies as a function of the temperature show that these nanowires emit up to room temperature. Moreover, decay-time studies on single nanowire quantum dots reveal that these nanowires are robust and insensitive to non-radiative recombination channels up to 200 K. The third step of this work concerns the enhancement of the light collection from these nano-objects. First, we show that by changing the dielectric environment of the quantum dot, its decay-rate can be increased. Then, we show the possibility to create photonic wires by covering these nanowire quantum dots with a thick dielectric shell. In the light of microphotoluminescence experiments – which show that these photonic wires efficiently increase the photons collection – and simulations, we discuss the interest of the dipole orientation (parallel or perpendicular to the nanowire growth axis) in these structures.Le développement récent de la théorie quantique de l’information porte la communauté scientifique à s’intéresser de plus en plus aux sources de photons uniques. En effet, ces sources peuvent par exemple être utilisées pour le calcul quantique optique ou la cryptographie quantique pour améliorer les performances de distribution des clés et éviter les écoutes ou tentatives de hacking. Par conséquent, il est nécessaire de disposer de sources fiables et pour des applications réalistes, le défi est d'obtenir des sources de photons uniques qui fonctionnent jusqu'à température ambiante.Notre groupe à récemment démontré qu'en insérant une boîte quantique de CdSe dans un nanofil de ZnSe, l'émission de photons uniques pouvait être obtenue jusqu'à température ambiante. Néanmoins, ces nanofils avaient un rendement quantique faible et n'étaient pas orientés verticalement à la surface des échantillons du fait de leur croissance suivant l'orientation cristallographique (001). Ces nanofils verticaux ont pour intérêt de pouvoir être aisément couplés à des structures photoniques pour augmenter la collection des photons et leur croissance est favorisée avec des substrats orientés suivant l'orientation cristallographique (111).Dans ce contexte, le but de ce travail de doctorat est de développer la croissance de boîtes quantiques de CdSe insérées dans des nanofils de ZnSe verticaux suivant l'orientation cristallographique (111) par épitaxie par jet moléculaire, d'en étudier les propriétés optiques jusqu'à température ambiante pour des applications potentielles en tant que sources de photons uniques, et de coupler ces nano-objets à des structures photoniques pour augmenter la collection de photons. Pour atteindre ces objectifs, nous avons divisé notre étude en trois points.La première étape de ce travail est concentrée sur le développement de la croissance de nanofils de ZnSe verticalement orientés et passivés par une coquille semiconductrice de ZnMgSe. Nous observons que grâce à cette coquille, l’émission lumineuse de nanofils uniques augmente de plus de deux ordres de grandeur. Dans un second temps, nous démontrons la possibilité d’insérer des boîtes de CdSe dans ces nanofils de ZnSe suivant différentes conditions de croissance. L’influence de ces conditions de croissance est mise en évidence par des études structurales et de composition de ces nano-objets. Des études optiques en fonction de la température montrent que ces nanofils émettent jusqu'à température ambiante. De plus, l'étude du temps de déclin de nanofils uniques révèle que ces fils sont robustes et insensibles aux canaux de recombinaison non-radiatifs jusqu'à 200 K. La troisième étape de ce travail concerne l'augmentation de la collection des photons de ces nano-objets. Nous montrons dans un premier temps qu’en changeant l’environnement diélectrique d’une boîte quantique, son taux d’émission spontanée peut être augmenté. Puis nous montrons la possibilité de créer des fils photoniques à partir des boîtes quantiques insérées dans des nanofils, en recouvrant ces fils d'une épaisse coquille diélectrique. A la lumière d'expériences de microphotoluminescence - qui montrent que ces fils photoniques augmentent efficacement la collection de photons - et de simulations, nous discutons l'intérêt de l'orientation du dipôle (parallèle ou perpendiculaire à l'axe de croissance du nanofil) dans ces structures