Investigating Alkali Borate Glasses via Total X-ray Scattering

Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Struktur von Alkaliboratgläsern, die mittels Röntgendiffraktometrie untersucht wurden. In der Einleitung wird auf vorangegangene experimentelle als auch numerische Erkenntnisse bezüglich der Struktur von Alkaliboratgläsern eingegangen. Im Gegensatz zu vorhandenen Publikationen versucht diese Arbeit die ganze Bandbreite an Alkalioxiden, von Lithiumoxid bis Cäsiumoxid, mit verschiedenen Konzentrationsgehalt zu analysieren und zu vergleichen. Für eine optimale Auswertung mit dem Programm PDFgetX und einer korrekten Analyse der Messergebnisse bedarf es einer umfassenden Kenntnis über polyatomare Systeme und deren Strukturfaktoren und Paarverteilungsfunktionen, welche im Theorieteil Einzug finden. Im Theorieteil wird besonders darauf Aufmerksam gemacht, dass ohne Unterstützung von Simulationen eine komplette Bestimmung polyatomarer Strukturen, die aus mehreren partiellen Strukturfaktoren und Paarverteilungsfuntkionen bestehen, experimentell nicht (oder nur sehr aufwendig) möglich ist. Nichts desto trotz lässt sich das Verhalten der Struktur im Bezug auf atomare Abstände und Koordinationszahlen bei Änderung des Alkalianteils bzw. des Alkalityps bestimmen. Durch die intensive Beschäftigung mit den Auswertungsprogrammen PDFgetX2 und dessen Nachfolgerversion PDFgetX3 sind einige Defizite des hoch-automatisiereten Nachfolgerprogramms PDFgetX3 für die Auswertung von Alkaliboratgläsern ans Tageslicht gerückt, die ebenfalls in einem Kapitel dokumentiert wurden. Das Herstellungsverfahren von Alkaliboratgläsern und die Präparation der Proben in Form von Pulver und dünnen Plättchen wird im experimentellen Teil genau erläutert. Da Alkaliborate hygroskopische Eingeschaften besitzen und sich kristalline Strukturen an der Oberfläche bilden, erweist sich die Probe in Form von einem Plättchen mit geringer Oberfläche im Verhältnis zum Volumen als geeigneter für die experimentelle Durchführung. Im Kapitel der Diskussion und der Resultate werden die Messergebnisse von Petra III des Deutschen Elektronensynchrotrons in Hamburg und vom Empyrean PANalytical Röntgendiffraktometer an der TU Wien analysiert. Die umfassende Strukturanalyse von Alkaliboratgläsern, die diese Arbeit zur Verfügung stellt, bietet die Grundlage für weitere Röntgenphotonenkorrelationsspektroskopie-Messungen zur Untersuchung von atomren Diffusionsprozessen in diesen Gläsern.Within the scope of this thesis the structure of alkali borate glasses is investigated by total scattering experiments. Different approaches in sample preparation, experimental setups and evaluation procedures are tested and the results are compared. In the first chapter an introduction into the current state of research is given where results both from experiments and computer simulations are considered. In contrast to previous works which focused on selected alkali oxides or concentrations this work analyzes and compares the whole range of alkali oxides with different concentrations, starting from lithium oxide to caesium oxide. A comprehensive theoretical background about polyatomic systems regarding the structure factor and the partial distribution function is provided in the second chapter together with a short introduction into X-ray diffraction theory. The former is required for an optimal application of the evaluation program PDFgetX and a correct analysis of the experimental results. Additionally, it is pointed out that without the support of numerical simulations, a complete deciphering of polyatomic systems consisting of several partial structure factors and pair distribution functions is impossible or at least very elaborate, by experimental means. Nonetheless, one can still determine the alteration of the alkali borate structure with respect to interatomic distances and coordination numbers for different alkali concentrations or alkali types. Some deficits of the highly automatable successor program PDFgetX3 for the evaluation of alkali borate glasses were shown and documented in detail. The manufacturing process of alkali borate glasses and the preparation of thin platelets and powder samples are precisely explained in the chapter about the experimental approach. Due to the hygroscopic nature of alkali borate glasses which leads to crystallization on the surface, the usage of platelets is advantageous due to their small surface-area-to-volume ratio. In the last chapter the results of the measurements at Petra III at the Deutsches Elektronensynchrotron (DESY) in Hamburg and at the Empyrean PANalytical X-ray diffractometer at the TU Wien were analyzed. The profound structural analysis of alkali borate glasses, which is provided by this Master's thesis, is a good basis for further investigations concerning diffusion processes within these materials via X-ray photon correlation spectroscopy measurements