Mécanismes d'ionisation de systèmes libres en lumière extrême décrits par la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps

Cette thèse présente des applications d'un modèle théorique basé sur la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps, permettant de décrire la dynamique non-linéaire d'agrégats métalliques et de petites molécules organiques soumis à une excitation intense (irradiation par un laser femtoseconde, collision avec un ion multichargé). Nous avons choisi d'étudier, en particulier, le mécanisme dynamique de déplétion des niveaux électroniques d'agrégats de sodium, de la pyridine et de l'uracile. Nous avons observé que la distribution des électrons émis dépend sensiblement de la fréquence des photons. Les fréquences proches de la lumière visible excitent exclusivement les électrons à la surface de Fermi; alors que la lumière dans les hautes fréquences ultraviolettes, comme celles délivrées par les lasers à électrons libres, tend à extraire les électrons de tous les niveaux électroniques, avec une préférence pour les états de valence les plus liés. Nous avons aussi étudié le spectre de photoélectrons de petits agrégats de sodium et mis en évidence une corrélation avec la déplétion électronique en fonction de la fréquence du laser.This thesis presents a theoretical model, in the framework of time-dependent density functional theory, to describe the non-linear dynamics of metal clusters and small organic molecules exposed to an intense excitation (irradiation by a femtosecond laser, collision with multicharged ions). We have chosen to study, in particular, the dynamical mechanism of the depletion of the electronic levels for sodium clusters, pyridine and uracil. We observed that the distribution of emitted electrons sensitively depends on the photon frequency. Frequencies close to visible light only excite the electrons from the Fermi surface while the light in the ultraviolet high frequencies, like these delivered by free electron lasers, tends to remove the electrons from all electronic levels, with a preference for the deepest bounded valence states. We also studied photoelectron spectra of sodium clusters and we exhibited a correlation with the electronic depletion scheme