Dynamique quantique de systèmes atomiques et moléculaires dans des agrégats de gaz rares

Cette thèse présente le développement de méthodes de simulations numériques basées sur la méthode Multi-Configuration Time Dependent Hartree (MCTDH), pour la modélisation de la dynamique quantique d'espèces atomiques et moléculaires dans des agrégats de gaz rares. Nous avons étudié en particulier les effets quantiques dans la dissociation et la section efficace de capture d'agrégats de néon. Nous avons montré que le temps de vie avant dissociation est 1 à 2 ordres de grandeur plus élevé que dans le cas d'une dynamique classique. De plus, la section efficace de capture est légèrement supérieure et moins sensible à l'augmentation de l'énergie interne de l'agrégat dans le cadre de simulations quantiques que classiques. Par ailleurs, nous avons étudié la réponse d'une matrice de néon à la photo-excitation électronique d'une molécule de monoxyde d'azote avec une méthode MCTDH à dimensionalité réduite et une méthode de champ moyen à dimensionalité complète (G-TDH). Ces 2 méthodes sont systématiquement comparées par le biais de différentes observables pour évaluer la validité de la dernière méthode en vue de l'étendre aux cas où une réduction dimensionalité s'avère difficile et des calculs MCTDH sont hors de portée.This thesis presents some methods of numerical simulations based on Multi-Configuration Time Dependent Hartree (MCTDH) method, designed for the description of quantum dynamics of atomic and molecular species embbeded in rare gas clusters. We studied, in particular the quantum effects on dissociation and capture cross section of neon clusters. We found out that, in case of dissociation, lifetimes are about 1-2 order of magnitude larger when quantum dynamics is used instead of classical one. Moreover, the capture cross section is found to be higher and less sensitive to an increase of the internal energy of the clusters in quantum simulations. Besides, we also studied the quantum dynamics of solid neon upon the photo-excitation of embbeded nitrogen monoxyde with a reduced dimensionality MCTDH method and a full dimensional mean field method (G-TDH). Several observables are systematically compared in order to check the validity of the latter method in the perspective of future applications for which reduction of dimensionality is questionable and MCTDH calculations are out of reach