Alterungsmechanismen von Abgaskatalysatoren für Nutzfahrzeug-Dieselmotoren

Eine wesentliche Voraussetzung zur Erfüllung zukünftiger Emissionsvorschriften liegt in der Langzeitstabilität des Abgasnachbehandlungssystems. Die Arbeit befasst sich aus diesem Grund mit der Untersuchung und Bewertung der Desaktivierung eines kombinierten Abgasnachbehandlungssystems zur gleichzeitigen Partikel- und Stickoxidminderung. Das untersuchte System besteht aus einem Dieseloxidationskatalysator, einem beschichteten Partikelfilter und einem nachgeschalteten DeNOx-System. Es werden systematische Untersuchungen zur chemischen und thermischen Alterung durchgeführt. Diese gliedern sich in detaillierte Versuche am Nutzfahrzeugmotorenprüfstand und am Laborgasprüfstand sowie in Festkörperanalysen. Der Aktivitätsverlust eines Abgasnachbehandlungssystems wird vorwiegend durch seine thermische Belastung hervorgerufen. Im realen Fahrbetrieb resultiert die thermische Belastung der Komponenten überwiegend aus der aktiven Regeneration des Partikelfilters. Die Alterungserscheinungen zeigen sich in einer Abnahme der NO2-Bildungsaktivität des Dieseloxidationskatalysators und des beschichteten Partikelfilters, in einem geringeren Zündverhalten des Dieseloxidationskatalysators hinsichtlich sekundär eindosierten Kraftstoffs sowie in einem geringeren NOx-Umsatz des DeNOx-Systems. Der Aktivitätsverlust des Dieseloxidationskatalysators wird überwiegend durch Edelmetall- und Washcoatsinterungseffekte, verbunden mit einer Abnahme der Edelmetalldispersion, hervorgerufen. Ziel der Arbeit ist es, Grundlagen für die Betriebsstrategie in der Fahrzeuganwendung unter Einbeziehung der Alterungsmechanismen zu erarbeiten. Hierzu wird ein empirisches Modell zur Abbildung des thermischen Alterungsverhaltens eines Dieseloxidationskatalysators entwickelt. Zusätzlich wird ein physikalisch-chemisches Alterungsmodell eines Dieseloxidationskatalysators für Simulations- und Berechnungszwecke bereitgestellt. Das Alterungsverhalten eines Dieseloxidationskatalysators ist aufgrund seiner vielfältigen Funktionalität und der Position im Abgasstrang, die maßgeblich den Wirkungsgrad des gesamten Abgasnachbehandlungssystems beeinflusst, von besonderem Interesse. Durch das empirische Alterungsmodell ist es möglich, das Aktivitätsverhalten eines real gealterten Dieseloxidationskatalysators mit dem eines bei 700°C thermisch ofengealterten Katalysators zu korrelieren. Anhand einer Ofenalterung ist eine schnelle und kostengünstige Bewertung der Langzeitstabilität der Katalysatoren gegeben. Zudem kann mit Hilfe des empirischen Modells, welches die Katalysatoraktivität in Abhängigkeit der thermischen Belastung beschreibt, die Betriebsstrategie des Systems an den jeweiligen Aktivitätszustand des Dieseloxidationskatalysators angepasst werden. Auf Basis der Laborgasuntersuchungen wird das Aktivitätsverhalten eines Dieseloxidationskatalysators durch ein physikalisch-chemisches Modell beschrieben. Dabei wird ein Modell für frische und verschieden gealterte Katalysatoren erstellt. Durch die Kopplung mit dem empirischen Modell ist das physikalische-chemische Modell auf nahezu beliebige Alterungszustände übertragbar. Insgesamt führen die Modelle zu einer beträchtlichen Zeitersparnis in der Entwicklung und Auslegung von Abgasnachbehandlungssystemen