Entwicklung und Anwendung einer Technologie zur Untersuchung der chemischen Desaktivierung von SCR-Katalysatoren durch anorganische Gifte

Stickoxide, erzeugt im Verbrennungsraum der Automobilmotoren, stellen ein ernstes Problem dar, denn sie sind vorwiegend für die Luftverschmutzung verantwortlich. Hohe Mengen an NOx schädigen die Umwelt, indem sie sauren Regen und Abbau der Ozonschicht verursachen. Diese Probleme führen zur kontinuierlichen Senkung der erlaubten NOx-Konzentrationen, die in den EU-Richtlinien vorgeschrieben sind. Die selektive katalytische Reduktion der Stickoxide mittels Ammoniak (NH3-SCR)weist dabei ein hohes Potential auf, künftige NOx-Grenzwerte in Dieselmotoren einzuhalten. Allerdings weisen Katalysatoren mit zunehmender Laufzeit eine abnehmende Aktivität auf, die auf die im Abgas enthaltenen Komponenten zurückzuführen sind, die sich auf dem Katalysator ablagern. Hierbei ist der Einfluss der Komponenten Phosphor, Schwefel, Zink, (Erd-)Alkalimetalle, Chrom und Kupfer von bedeutendem Interesse, denn diese werden als Verunreinigungen im Biodiesel (K, Na, P) und Harnstofflösung (K, Na, Ca, Mg), als Motoröladditiv (Zn, P, S) oder durch Motorabrieb (Cr, Cu) in das katalytische Abgasnachbehandlungssystem eingebracht.Im Rahmen dieser Arbeit wurde der Einfluss dieser Komponenten auf die katalytische Aktivität und Selektivität eines V2O5-WO3/TiO2-Katalysators im Zuge der NH3-SCR-Reaktion untersucht. Die Katalysatoren wurden bei den Vergiftungsexperimenten durch Imprägnierung und Aerosole mit entsprechenden potentiellen Giften beladen. Die Vergiftung durch Aerosole erforderte die Entwicklung und den Aufbau von Apparaturen zur Aerosolvergiftung und zur Testung aerosolvergifteter Katalysatoren. Neben der Untersuchung der Einflüsse der Einzelkomponenten erfolgten Untersuchungen der Einflüsse von Katalysatorgiftkombinationen mittels Design of Experiments (DoE) im Falle imprägnierter Katalysatoren. Unterschiedliche Charakterisierungsmethoden wurden durchgeführt, um einen Einblick in den Desaktivierungsmechanismus zu erhalten. Hierbei zeigte sich eine starke Vergiftungswirkung der Alkalimetalle, die bei bereits geringen Konzentrationen deutlich wurde. Dies wurde auf eine verminderte NH3-Speicherfähigkeit der vergifteten Katalysatoren zurückgeführt. Dieser Effekt konnte durch eine simultane Aufbringung von Phosphaten und Sulfaten infolge einer Regenerierung der NH3-Speicherfähigkeit abgeschwächt werden. Phosphat fungierte hingegen als eine weitere stark desaktivierende Komponente. Hierbei wurde ein Aktivitätsverlust allerdings nur bei hohen Phosphorkonzentrationen auf dem Katalysator aufgrund einer verringerten BET-Oberfläche beobachtet. Chrom und Kupfer waren moderate Katalysatorgifte. Ihr negativer Einfluss auf die Katalysatorperformance lag in der erhöhten N2O-Bildung