Molekulardynamische Untersuchungen einfacher Flüssig-flüssig-Phasengrenzsysteme

Die vorliegende Arbeit hat zum Ziel, mittels molekulardynamischer Simulationen charakteristische Eigenschaften eines flüssigen Phasengrenzsystems zu untersuchen und so zu einem verbesserten mikroskopischen Verständnis von Flüssig-flüssig-Grenzflächen beizutragen. Zu diesem Zweck wird das heterogene Phasengrenzsystem bei verschiedenen Temperaturen (bzw. Phasenzusammensetzungen) mittels modellhafter, kugelsymmetrischer Lennard-Jones-Teilchen abgebildet. Anhand von Phasengleichgewichten, Partialdichteprofilen, Phasengrenzdicken und Grenzflächenspannungen wird die strukturelle Beschaffenheit der flüssigen Phasengrenzen bei verschiedenen Temperaturen charakterisiert. Die dynamischen Eigenschaften der Phasengrenzsysteme werden mittels Selbstdiffusionskoeffizienten analysiert, die aus der Auswertung zeitlicher Geschwindigkeitsfluktuationen über Korrelationsfunktionen gewonnen werden. Das dynamische Teilchenverhalten in den Bulkphasen wird dabei sowohl aus Sicht der Lösemittelteilchen (Mehrheitskomponente) als auch aus Sicht der gelösten Teilchen (Minderheitskomponente) untersucht. Über eine räumliche Einteilung des Phasengrenzsystems in Bulk- und Grenzflächensegmente und eine getrennte Berechnung der Selbstdiffusionskoeffizienten tangential und normal zur Grenzfläche wird anisotropes dynamisches Teilchenverhalten an der Phasengrenze festgestellt. Ein weiterer Teil dieser Arbeit befasst sich mit dem Einfluss der Modellparameter auf die Struktur des Phasengrenzsystems. Anhand von vier Fällen wird der Frage nachgegangen, wie sich Änderungen der Lennard-Jones-Parameter auf Phasengleichgewichte, Phasengrenzdicken und Grenzflächenspannungen auswirken. Die festgestellten Eigenschaftsänderungen können aufgrund des einfachen Wechselwirkungsmodells eindeutig bestimmten geometrischen oder energetischen Ursachen zugeordnet werden. Zusätzlich wird untersucht, wie die Teilchenbeweglichkeit von Lösemittel- und gelösten Teilchen auf Änderungen der Teilchenmassen reagiert