Anomalous frequency and temperature dependence of the optical absorption of small gold particles

Résumé. — On a étudié les effets de taille dans des particules d'or (102 à 105 atomes/particules) préparées dans une matrice de verre. Des mesures d'absorption à 300 et 1,5 K dans le domaine spectral allant de 0,5 à 4,2 eV ont mis en évidence trois effets lorsque la taille des particules diminue: (i) La bande plasmon s'élargit; la partie imaginaire de la constante diélectrique du matériau augmente. (ii) La dépendance en température de la bande plasmon décroît. (iii) Le seuil de transition interbande est décalé vers les basses énergies et la pente du bord de la bande diminue. Les effets (i) et (ii) peuvent s'expliquer en supposant les niveaux électroniques discrets; l'effet (iii) indiquerait un changement des paramètres du réseau et/ou un accroissement des transitions indirectes. Abstract. — Size effects have been studied in Au particles of various sizes (102 to 105 atoms/particle), which were prepared in a glass matrix. Absorption measurements at 300 K and 1.5 K in the spectral region from 0.5 to 4.2 eV revealed three effects, when the particle size was reduced: (i) The spherical surface plasmon band is broadened; the imaginary part of the dielectric constant of the particle material increases. (ii) The temperature dependence of the plasmon band goes to zero. (iii) The interband transition threshold is shifted to lower energies and the slope of the edge is diminished. Effects (i) and (ii) can be explained by assuming discrete electron energy levels, effect (iii) points to lattice parameter changes and/or an increase of indirect transitions. 1. Introduction